一、光合作用中光收缩现象的电化学本质（论文文献综述）
张迪[1]（2021）在《铋基Z型光催化剂的制备与性能》文中研究指明环境污染和能源危机已成为21世纪社会发展面临的两大挑战,半导体光催化技术能够以太阳能为驱动力实现废水中污染物的消除,还可将温室气体CO2转化为高附加值的化石燃料,被认为是解决以上问题的理想途径。但高效率光催化剂的开发仍存在载流子复合速率快以及氧化还原能力不足等问题。因此,如何从动力学上改善光生载流子的传输与分离能力,并有效增强催化剂的氧化还原能力是高效光催化剂开发的关键。近年来,从仿生学角度出发,模拟自然界绿色植物光合作用的Z型异质结在继承传统异质结优势的基础上,改变光生载流子的传输方式,有效提高催化剂的氧化还原能力,在高效催化剂开发方面取得了突破性进展。然而迄今为止,Z型光催化剂的开发仍存在一些关键问题有待解决,其中包括半导体间的能带结构匹配、电荷载流子传输路径的调控以及如何进一步增强Z型催化剂的氧化还原能力等。针对以上问题,本论文以铋基半导体材料（Bi VO4和Bi OBr）为研究对象,制备了可见光响应的直接Z型光催化剂,并对其光催化性能和机理进行了研究,主要研究工作如下:从能带结构匹配的角度出发,选择钒酸铋（Bi VO4）和硅酸银（Ag6Si2O7）作为活性材料,将Ag6Si2O7纳米粒子选择性地沉积在Bi VO4的高活性晶面上制备Z型异质结光催化剂Bi VO4{040}/Ag6Si2O7。通过对Bi VO4晶面结构的精细调控,在其不同晶面间形成表面异质结,促进了其自身光生电子和空穴的分离。该Z型异质结表现出优异的光降解性能,相比于纯相Bi VO4,最佳的Bi VO4{040}/Ag6Si2O7对Rh B的降解速率提高了28.2倍。其光催化剂性能提高的主要原因是:一方面,Z型异质结的构建不仅能够促进光生载流子在异质结界面上的传输和分离、提高可见光的利用率,而且能够增强光催化剂的氧化还原能力;另一方面,表面异质结的电荷预分离效应有利于光催化体系中产生更多的光生载流子,二者共同作用促进光催化性能的提升。针对倾向于形成传统异质结的半导体,选择能带结构匹配良好的第三组元半导体,通过表面修饰的策略调控其载流子传输机制,使其转变成更有利于光催化反应的Z型异质结,从而提高光催化性能。本论文中,将锡酸铋（Bi2Sn2O7）纳米粒子修饰在传统异质结Bi VO4@Zn In2S4的表面,使Bi VO4与Zn In2S4之间的光生电子传输路径转变为Z型,成功制备出“对称式”三元双Z型异质结Bi VO4@Zn In2S4/Bi2Sn2O7。该异质结的构建不仅能够促进可见光的吸收、抑制光生载流子的再复合,同时也能够增大发生光还原反应的表面、增强催化剂的氧化还原能力。所制备的三元光催化剂对Rh B的降解速率分别是Bi VO4、Bi2Sn2O7、Bi VO4@Zn In2S4、Zn In2S4/Bi2Sn2O7的63、12、2.7和5.1倍。在以上两个工作的基础上成功构筑了Z型异质结,并通过缺陷工程的策略将氧空位引入到Z型异质结中,二者协同作用进一步提升Z型异质结的性能。本论文中通过溶剂热法合成具有氧空位的溴氧化铋（Vo-Bi OBr）纳米花,并与Bi2Sn2O7纳米粒子构成Z型异质结。与无氧空位的Bi OBr/Bi2Sn2O7相比,Vo-Bi OBr/Bi2Sn2O7具有更加优异的光催化降解性能,其主要原因是:氧空位的引入导致Bi OBr的导带位置上移,增强Z型异质结的还原能力;引入氧空位能够在Bi OBr的禁带间形成缺陷能级,该能级可以捕获其自身导带上的光生电子,进一步促进光生载流子的分离,并且缺陷能级的存在也增大了可以发生还原反应的表面;此外,缺陷能级会导致新的电子跃迁路径的形成,促进可见光的吸收。同时,还原能力的增强有利于对热力学要求较高的光催化还原CO2反应的进行。本文对构建高效Z型光催化剂面临的问题进行分析,从能带结构匹配以及氧化还原能力提升的角度考虑,通过晶面调控、表面修饰以及氧空位引入的策略实现了高效铋基Z型光催化剂的开发。
王敏瑞[2]（2021）在《增强光电化学分解水活性的新策略探索》文中研究指明能源是推动人类社会进步和科技发展的源动力,长久以来人类社会已形成以煤炭、石油、天然气等化石能源为主的能源结构。而近年来,随着化石能源的不断消耗,一方面化石能源储量有限,有些化石能源即将消耗殆尽,另一方面化石能源的大量消耗造成二氧化碳等“温室气体”的大量排放,严重破坏着地球的生态环境。因此,为缓解目前全球能源短缺和生态环境恶化问题,继续保持和推进人类社会的不断进步和科技的创新发展,探索和寻找新型清洁可在生能源,成为全球科学家们的研究重点和热点之一。氢能作为未来具有巨大应用潜力的新型能源之一,具有能量密度高、清洁无污染、易与传统能源和技术对接等特点,有望在不久的将来替代传统化石能源。目前基于氢能利用的各项技术已陆续获得人们的广泛关注和不断完善发展。然而,目前氢能的产生依然主要依赖化石能源裂解产生或通过电解水产生,这些方法依然无法完全避免化石能源的消耗和“温室气体”的排放。因此,探索和发展基于新能源利用的高效产氢新技术对于未来氢能发展至关重要。太阳能作为另一种重要的新能源形式,具有储量丰富、来源广泛、绿色清洁等特点。近年来,随着光催化、光电化学（PEC）等技术的发展,可实现利用太阳能分解水产生氢气。这使得基于太阳能利用的光催化、PEC分解水等技术,有望成为未来产氢的潜在的解决方案之一。而相对于光催化分解水制氢,PEC分解水制氢具有更高的太阳能转换效率,且产生的氢气与氧气更容易分离,更适合大规模工业化生产,被认为是最具应用发展潜力的新型制氢技术之一。虽然,经过多年的研究,PEC分解水技术已得到了飞速的发展,但其太阳能产氢（STH）效率距离规模化应用要求依然具有较大差距。因此,如何进一步提高PEC分解水效率,探索和制备高效PEC电极是该领域的研究热点。为进一步提高PEC分解水效率,我们选择制约PEC分解水效率提升瓶颈的光阳极作为主要研究对象,并在增强光阳极活性传统策略的基础上,创新性地从PEC分解水反应的热力学和动力学角度出发,借鉴超级电容器和肖特基结太阳能电池基本概念,提出了“基于光生电子调制的高效复合光阳极”和“Schottky-PEC串联光阳极”两种提高PEC光阳极分解水活性的新策略,并通过实验验证了这两种策略对于提高PEC分解水活性的普适性和有效性,为探索和设计新型高效PEC分解水光阳极提供了新的思路。本论文的具体研究内容如下:第一章中,首先概述了能源对于人类社会发展的重要性以及现在全人类面临的能源短缺与环境污染问题,进而在开发可再生新能源中,氢能因其具有诸多优势而成为重点关注对象。因此,寻求高效廉价的制氢方法就成为研究重点,在众多制氢方式中,PEC分解水制氢因其独特的优势脱颖而出。接着介绍了 PEC分解水技术相关的研究基础,包括PEC分解水基本原理、基本装置、性能评价参数、影响因素以及目前PEC分解水产氢技术的发展现状等。然后对PEC分解水技术的关键光电极材料进行介绍,首先需要明确作为光电极材料需要满足的条件,接着对目前广泛研究的光阴极和光阳极材料体系进行介绍,指出目前PEC分解水光阳极材料的研究是提高PEC效率关键。然后对目前现有的光阳极调控策略进行介绍并指出目前PEC分解水光阳极材料依然存在的问题与挑战。最后,在这些研究背景的基础上,我们提出了自己独特的见解以及研究思路,从而引出本论文的选题意义与研究内容。第二章中,首次提出利用超级电容器对光生电子的调制作用促进光阳极水氧化反应动力学的设计思想,在进行实验验证时,优选四种碳材料作为储电子材料与TiO2光阳极进行复合,通过对比研究发现,表面具有丰富OH基团的碳球能够与光阳极材料形成良好接触。接着对碳球复合TiO2（C-TiO2）光阳极的PEC相关性能进行研究,实验结果表明,相对于纯TiO2光阳极,C-TiO2光阳极具有较高的PEC分解水活性和较大的比电容,在1 VRHE偏压下,其注入效率从35.3%提高到71.4%,实现了 2.5倍的增加,有效地提高了 TiO2光阳极水氧化反应速率。因此验证了利用碳球对光生电子的调制作用提高光阳极PEC水氧化反应动力学策略的可行性。第三章中,为验证碳球调制光生电子增强PEC光阳极水氧化反应动力学策略的普适性以及进一步明确其反应机理,基于第二章的研究基础,设计制备了由BiVO4与碳球构成的C-BiVO4（C-BVO）复合光阳极。PEC性能测试表明,在1 VRHE偏压下,C-BVO复合光阳极实现了较纯BVO光阳极光电流密度6.5倍的增加,同时在0.8 VRHE偏压,其注入效率实现了从18%到81%的增长,验证了该策略的有效性和普适性。并且在一定碳球浓度范围内,C-BVO复合光阳极的光电流密度随复合电极中碳球含量的增加而增加,表明了碳球对光生电子的调制能力对PEC分解水性能的重要作用。通过对碳球增强BVO光阳极PEC水氧化反应动力学反应机理的研究,揭示了 C-BVO复合光阳极中由于碳球对光生电子的存储和释放促进了光生电子空穴对的有效分离,大大提高了其水氧化反应动力学,为设计制备高效的PEC光阳极提供一种具有普适性的新策略。第四章中,创新性地提出并构建了 Schottky-PEC串联光阳极用于提高PEC分解水的STH效率,首先采用表面缺陷态较少的单晶光阳极用以构建有效的Schottky结,因此生长了暗红色的ZnSiP2单晶用作光阳极。接着通过调控半导体-金属接触界面,成功构建了 Schottky-ZnSiP2串联光阳极。其I-V测试表明ZnSiP2单晶界面的Schottky结具有0.64 V的开路电压,因此与ZnSiP2光阳极串联时,能够直接为其PEC分解水反应提供热力学驱动,从而降低了水氧化反应热力学起始电位,甚至实现了单电极无偏压分解水以及最大2.6%的外加偏压下的光电转化效率（ABPE）,处于目前研究成果的前列,表明我们设计构建的简单一体化的Schottky-PEC串联光阳极能够消除光阳极光吸收与分解水反应过电位之间的矛盾问题,大大提高PEC分解水的STH效率。至此,本工作提供了一种制备高效无偏压分解水PEC光阳极的新方法。第五章中,基于第四章中通过构建Schottky-PEC串联光阳极显着提高PEC分解水效率的研究结果,对该方法进行了普适性验证,同时对半导体-金属界面接触特性的影响因素进行了初步研究。首先选择了工艺难度较小的GaN单晶作为光阳极,通过调控接触界面,成功构建了 Schottky-GaN串联光阳极,其I-V特性曲线表明Schottky-GaN光阳极能够产生0.26 V的光生电压,且其PEC性能测试表明,相对于具有欧姆接触的GaN光阳极,Schottky-GaN光阳极具有较高的PEC分解水活性,且具有明显降低的水氧化反应热力学起始电位,因此,验证了Schottky-PEC串联光阳极通过降低反应热力学起始电位,增强PEC分解水效率的普适性。同时也对半导体-金属界面接触特性的影响因素进行了初步探索,不同的接触金属、退火处理以及掺杂等因素都会对界面接触性质产生重要影响。第六章中,概述了本论文的研究思路、研究内容以及创新点,然后分析和总结了目前研究工作中存在的一些问题、不足和启发,并针对这些问题和不足提出了下一步的研究计划,同时从受到的启发中展望了下一阶段的研究方向。
邢志伟[3]（2021）在《基于电化学反应的GaN基纳米材料与器件研究》文中研究表明氮化镓（GaN）基材料因其优异的材料特性,比如直接带隙、电子饱和速率快以及化学性质稳定等,在太阳光电化学储能以及柔性透明光电子器件领域具有十分巨大的研究和应用前景。然而,尽管GaN基材料是光催化还原CO2的理想材料,但是氮化物材料在长时间光催化反应中的稳定性差以及太阳能利用率低的难题严重制约了太阳光催化反应的发展。另一方面,由于GaN基材料的外延衬底通常是刚性的,很难获得柔性透明的GaN基材料,所以柔性透明光电子器件的发展迫切需要高效且低成本的相应柔性薄膜制备技术。基于以上难题,本论文以GaN基材料在太阳光能储能以及相关柔性且透明光电子器件的制备和应用为目标,基于电化学反应开展了 InGaN材料光催化还原CO2和GaN基纳米柱结构柔性薄膜制备的相关研究工作。本论文采用旋涂的工艺方法,构筑了 InGaN薄膜/C3N4异质结光电极,提高了光电极稳定性和催化效率;优化了 InGaN材料结构,进一步提升了光电极稳定性以及产H2效率;基于电化学反应,研究了 InGaN纳米柱和AlGaN纳米柱结构柔性薄膜的制备,为实现柔性透明的GaN基器件奠定了扎实基础。本论文的主要研究成果如下:1.研究了 InGaN外延薄膜在光催化还原CO2中的应用。基于InGaN光阳极,仅在光照下,还原CO2得到CO、CH4、C2H4、C2H6和H2产物,其中主要产物CO和H2的含量分别为14.75 μmol/mol和21.39 μmol/mol。通过界面工程分析,采用C3N4作为助催化剂,催化还原CO2的主要产物CO和H2产物含量分别增加了 2.5倍和1.3倍。C3N4增强了光吸收,抑制了载流子复合并大大增加了反应的比表面积,提高了 InGaN光电极的稳定性,进而提高了催化效率。进一步,基于室温晶片键合技术制备了 p-GaAs//n-GaN异质结,研究了键合界面层对键合异质结电学性能的影响,结果表明具有较薄键合界面层的样品更容易展现出线性接触特性和小的接触电势差,并可以通过改变键合界面层的结构来调控键合样品的电学性能。2.研究了 InGaN量子点和InGaN纳米柱（Nanowires,NWs）在还原CO2中的催化还原特性。相同实验条件下,相比于InGaN薄膜光阳极,InGaN量子点/C3N4电极表现出更强的稳定性和更高的催化活性,并且主要产物CO和H2的含量比InGaN薄膜分别增加了约2.2倍和14.5倍。这种性能的提升归因于InGaN量子点表面形成的电偶极子促进了光生载流子传输和水的氧化。InGaN量子点更适合于光分解水制备H2,同时C3N4可以促进含碳化合物的形成并增强光电极稳定性。然而,对于InGaN纳米柱,由于氮化物材料的选择性电化学刻蚀,InGaN纳米柱在光催化还原CO2中,虽然有气相产物产生,但InGaN纳米柱在较短时间内脱落。3.基于电化学刻蚀的方式制备InGaN纳米柱柔性薄膜。研究了 InGaNNWs柔性薄膜制备的影响因素,结果表明外置偏压InGaNNWs中的A1N层以及NWs之间的空隙是柔性纳米柱结构薄膜制备的必要条件,薄的A1N层在剥离过程中起着牺牲层的作用。而电解质主要通过NWs之间的空隙到达A1N层,进而在水平方向以及垂直方向上刻蚀A1N层,从而导致柔性纳米柱薄膜的形成。InGaN NWs结构薄膜可以很好保持本身的材料结构特性,并展现出稳定的光学特性以及优异的柔韧性,这归因于薄膜的纳米柱结构和纳米柱薄膜底部的网状结构。并且,通过PL以及压电性能测试,发现InGaN纳米柱结构薄膜在白光LED以及压电传感器方面具有潜在的应用。4.研究了 AlGaNNWs柔性薄膜的制备以及探测器应用。通过所设计的剥离工艺,成功地获得了具有良好柔韧性和高透明性1 cm×1 cm致密的AlGaN NWs柔性薄膜。除了选择性刻蚀外,还发现酸性溶液更适于AlGaNNWs薄膜的剥离转移。AlGaNNWs在数百次弯曲后依然保持了很好的结构完整性。基于NWs薄膜制备出了肖特基型光电探测器,探测器的峰值响应度（异质硅衬底）在300 nm时约为3.9 mA/W,上升时间Ton=65 ms,下降时间Toff≤ms。相比于原始AlGaNNWs样品制备的探测器器件,AlGaNNWs薄膜器件的峰值响应特性提高了约166%。AlGaNNWs薄膜探测器性能的提升,归因于AlGaNNWs中富A1壳层和A1N层的去除以及NWs表面缺陷和表面态的降低。
时小龙[4]（2021）在《吡喃花青素类染料敏化太阳能电池的制备及光伏性能研究》文中研究说明森林和绿色植物通过光合作用为整个生物圈提供能量,染料敏化太阳能电池借鉴了光合作用机制,通过将色素引入到半导体中进而提高了电池对太阳能的利用率。相比于传统固态电池,染料敏化电池具有柔性大的特点,除了直射的太阳光外还能够利用林区中的环境光,作为便携式森工装备的电源有广阔的应用前景。森林资源提供了来源广泛的花青素和叶绿素等天然色素物质,为天然染料类敏化太阳能电池的研发提供了丰富的材料储备。天然染料相比工业染料具有无毒无污染的特点,但是对太阳光的有效利用主要依赖于植物细胞内复杂的物质和能量转移结构。因此研究如何修饰天然色素的结构,使其在染料电池的工作环境中能够更有效地利用太阳光,这对于提高森林资源的综合利用率有重要意义。吡喃型花青素相比其他天然色素有着独特的稳定性,在天然染料类敏化太阳能电池中有很好的应用前景。本文针对吡喃型花青素的光伏性能开展研究,具体工作如下:（1）通过基于计算化学的模拟计算方法对已报道的吡喃型花青素类染料敏化剂的构效关系进行了理论研究,发现吡喃型花青素分子整体为平面的结构,引入强供电子基团增加了分子的平面性,电子共轭增大,促进了染料的光吸收范围红移。以邻苯二酚为锚定基团的染料吸附比羧基更稳定,染料与TiO2光阳极间的电子耦合程度更高,这将加速电子注入过程。单羟基的AF3（染料d）也能吸附在TiO2表面并将电子注入TiO2半导体。吡喃型花青素染料能够被碘负离子再生,但也存在不利的电荷复合现象。更严重的电荷复合以及较小垂直偶极矩是导致吡喃型花青素类染料电池的性能与D-π-A结构有机染料产生差距的主要原因。（2）相关实验和理论计算表明AF3能够以C-7位的单羟基吸附在TiO2表面,分子结构两端的B环和E环都能作为供电子基团发挥作用。因此,我们在吡喃型花青素AF3的苯基上分别引入另一个二甲氨基和两个甲氧基设计了两种双供体结构的吡喃花青素。通过有机方法合成了这两种新型的吡喃型花青素,并通过核磁和液质联用的手段确定了染料的结构和纯度。（3）将两种新合成的吡喃花青素AF3-1和AF3-2成功应用于染料敏化太阳能电池中,并对染料的光物理、电化学性质及电池的光电转化效率进行了测试表征。AF3-2由于染料在阳极半导体表面的聚集现象更严重,导致其光电转化效率较低。AF3-1因吸收光谱红移、阳极/电解质界面阻抗较小及吸附量更高,能量转化效率达到较高的1.79%。相比原型染料AF3,电池的开路电压从332 mV提高到480 mV,因染料聚集的影响短路电流密度有所减小,光电转化效率相同。
张敬敬[5]（2021）在《基于太阳能界面光热效应的脱盐净水研究》文中指出人类社会面临着淡水资源短缺的严峻问题,脱盐技术已逐渐成为水处理领域获取净水的重要手段之一。传统能源驱动的脱盐技术如热法驱动和膜法驱动的脱盐处理过程中存在着对化石能源的高消耗并且对环境产生污染等缺点。与传统能源相比,太阳能作为一种绿色可持续发展的资源,可以为脱盐水处理技术提供新型的能量来源。本论文基于界面加热技术通过新型光热蒸发体系的构建实现了太阳能直接驱动蒸发脱盐的盐结晶污染问题的解决和蒸发效能的提升,并通过非对称光热Janus阳极电极的开发实现了太阳能光热激活微生物电化学系统产生生物电间接驱动电容去离子（CDI）系统对低盐水脱盐的同时进行有机废水处理的创新研究。目前已取得的研究成果如下:针对太阳能蒸发脱盐过程中光热膜材料的盐沉积问题,选取具有3D大孔结构的石墨毡作为光热材料基底,并通过简单的聚多巴胺（PDA）界面沉积的方式进行亲水化处理对其润湿性能进行改善,实现了大孔超亲水光热毡（PFF）的制备。得益于PFF的高光吸收率（93.6%）,良好的润湿性能以及光热体系的热损失管理控制,系统的蒸发速率达到了1.48kgm-2h-1,光热转换效率为87.4%,表现出了良好的蒸发效能。蒸发脱盐结果表明即使盐离子浓度高达10 wt%时,亲水光热毡良好的3D大孔网络结构能够为盐离子提供充足的迁移输运空间,保证了蒸发过程中盐离子的向上运输及向下扩散的迁移循环,从而表现出抗表面盐沉积的能力。由于水分子间内聚能的存在,太阳能蒸发脱盐技术的蒸发效能难以进一步提高。基于表面活性作用理论,一步水浴法成功制备了具有限域界面活化作用的互连多孔光热基质（IPPM）。IPPM具有良好的表面润湿性能且其光吸收率高达97.7%。通过暗态蒸发实验证明了其可以将其界面水分子的蒸发焓降低至1.5kJg-1。分子动力学模拟结果表明IPPM中的还原氧化石墨烯（rGO）框架和带有朝外吲哚结构的聚多巴胺（PDA）都对其界面水分子的蒸发有促进作用。得益于限域的界面活化作用促进的界面水分子蒸发焓的降低,其在一个太阳光照强度下的蒸发速率为2.2kgm-2h-1且其光热转换效率为86.3%,在5个太阳光照强度下能够达到11.5kgm-2h-1的蒸发水平。另外,互连多孔孔道结构的存在也保证了IPPM界面蒸发增强的同时表现出良好的抗盐沉积能力。除了通过太阳能蒸发实现其对相对清洁的含盐水体进行脱盐获得净水外,利用太阳能驱动污废水的净化也具有重要的价值和意义。在此,通过太阳能界面加热技术实现了低温环境下太阳能光热激活微生物燃料电池（MFC）间接驱CDI处理低盐水同时实现有机废水净化的创新研究。首先合理设计制备了非对称光热Janus阳极电极（PTJA）。通过对Janus阳极电极无孔层的结构优化,证明当炭黑浓度为20wt%时,PTJA具有最优的光吸收能力（96.3%）和防水性能,可以避免光热过程中光合毒害作用的发生。基于PTJA的光热系统最大功率密度为678.3mWm-2,最大开路电压可达773.4mV。通过10/14h的光/暗循环周期设定,PTJA基的光热MFC的最大功率密度约为646.9mWm-2,仅比持续照射期间运行的系统低4.6%,说明其具备抵抗无光照时的低温环境的能力。在PTJA基光热MFC系统的成功启动和运行前提下,光热MFC耦合CDI系统的盐去除率达到了60.6%;在驱动CDI脱盐净水的同时,PTJA基光热MFC系统的有机物去除率达到了80%以上。通过微生物群落组成分析发现,厌氧产电细菌Geobacter是PTJA基光热系统中的主要产电微生物,占生物膜组分的76.4%,结果说明低温光照条件下PTJA电极能够保证导电多孔层的产电功能细菌的生长繁殖的同时避免光合微生物的生长,为产电细菌降解有机污染物物产生生物电创造了良好的条件。本文基于太阳能为总输入能源的界面光热技术通过太阳能直接驱动的蒸发脱盐对海水进行净化,以及通过太阳能光热激活MFC产生生物电的方式实现低温光热MFC耦合CDI脱盐系统对于低盐水的净化同时实现有机废水的处理,对于促进和丰富太阳能脱盐技术在水处理领域的发展具有一定的意义和价值。
田晓俊[6]（2021）在《基于针尖增强光谱技术的不同带电态分子的光电特性研究》文中研究说明电荷转移普遍存在于自然界中,在光合作用、电化学、光伏器件等领域中都发挥着重要作用。电荷转移过程必然伴随着体系带电状态的变化,不同带电状态下分子的化学反应过程、催化活性、发光特性等都会表现出显着差异,因此,对体系不同带电状态的表征和调控尤为重要。研究人员通常采用将光电特性的表征手段与可以调控反应物带电状态的电化学系统相结合的方法来探测反应前后光电性质的变化。然而一般溶液体系比较复杂,测量结果容易受到系综平均的影响,难以在单分子尺度上反映体系的光电特性及其微观机制。扫描隧道显微镜（STM）具有超高的空间分辨能力,是在亚纳米尺度研究表面科学和单分子科学的强大工具。将高空间分辨的STM与高能量分辨的光学激发、检测技术相结合,可以突破衍射极限的限制,为我们在单分子尺度探测和分析体系不同带电状态的光电行为提供了优异平台。在本论文工作中,我们结合了扫描隧道显微镜诱导发光（STML）、针尖增强拉曼散射（TERS）和针尖增强荧光（TEF）三种STM与光学检测相结合的联用技术,从电子态、振动态、激子态等多个角度对苝四甲酸二酐（PTCDA）分子在0价、-1价和-2价的光电行为进行了系统的表征;在此基础上,我们还利用STM的原子级空间操纵能力,构筑并研究了 PTCDA二聚体和PTCDA与ZnPc（酞菁锌）的异类分子多聚体的电荷转移与能量转移特性;此外,我们还对卟啉锌（ZnTPP）分子第一、第二激发态的电致发光特性和激发机制进行了研究,发现阳离子态作为中间态对卟啉分子Q带电致发光过程起着重要作用。本论文主要分为以下六个部分:在第一章中,我们介绍了本论文所涉及的实验技术基础和研究背景。首先,我们介绍了扫描隧道显微镜的基本原理以及应用,然后介绍了研究工作中所利用的针尖增强光谱技术的工作原理与研究进展,主要包括STML技术,TERS技术以及TEF技术。接下来,我们简要概述了对不同带电态体系的调控和光电特性的表征的研究进展,最后介绍本文所使用的仪器设备以及研究内容和意义。在第二章中,我们主要利用TERS技术研究了吸附在4 ML-NaCl/Ag（100）表面上单个PTCDA分子在0价、-1价和-2价的振动特性。我们首先测量了分子拉曼、荧光光谱的偏压依赖关系,并与反映分子电子态特征的dI/dV谱进行对比,发现吸附在NaCl表面的PTCDA分子带有一个负电荷（即处于-1价）,且只有在电子可以注入单电子未占据分子轨道（SUMO）时才能探测到很强的荧光、拉曼信号。将光谱与DFT理论计算以及STML实验结果对比,发现TERS信号是来源于-2价PTCDA分子的共振拉曼,而荧光则是源于-2价PTCDA分子的S1→S0辐射跃迁,因此我们通过稳态共振拉曼光谱的方法获得了分子瞬时-2价的振动信息。采用同样的实验与分析方法,将偏压调至单电子占据分子轨道（SOMO）以及SUMO-SOMO能隙之间,通过延长积分时间,也获得了分子0价和-1价的TERS信号。将分子不同价态下的TERS光谱对比,发现它们的拉曼信号表现出明显的强度变化特征。我们的结果为在单分子尺度上研究电荷转移过程提供了新的思路。在第三章中,我们主要采用STML和TEF的方法研究了不同价态PTCDA分子的光电特性。首先我们利用STML技术,通过向吸附在4ML-NaCl/Ag（100）表面PTCDA-阴离子的最高电子占据分子轨道（HOMO）注入空穴,实现了中性PTCDA分子的电致荧光和磷光发射;向PTCDA-分子不同能量的未占据轨道注入电子,实现了-2价PTCDA分子的电致荧光和磷光。在此过程中,我们利用针尖与分子的电荷转移过程,可以有效地调控分子的自旋状态,从而可控地形成了不同自旋多重度的激子,实现了不同激发态、不同自旋多重度的STML发光。我们还通过空间光谱成像以及群论分析的方法研究了-2价PTCDA分子的电子-振动耦合现象。接下来,我们运用TEF技术研究了-2价PTCDA分子的光致发光特征,发现荧光峰的空间分布需要考虑激发偶极和发射偶极共同的影响,反映了纳腔等离激元场的增强效应具有方向选择性的特征,但光激发条件下未探测到磷光信号。然而,通过操纵分子构筑不同相对取向的PTCDA二聚体,我们发现当光激发垂直构型二聚体时,可以探测到三重态发光;通过测量并分析二聚体的微分电导谱、位置依赖的光谱以及二聚体分子间距离依赖的光谱,发现PTCDA二聚体磷光的产生与外部羰基对分子自旋轨道耦合的促进作用有关。在第四章中,我们运用TEF技术进一步研究了 PTCDA-ZnPc异质二聚体以及PTCDA与ZnPc二聚体之间的能量转移现象。我们发现能量可以从处在高激发态的-2价PTCDA分子单向传递给ZnPc分子。通过STM针尖精确操纵使得ZnPc与不同取向的PTCDA分子发生能量转移,发现分子取向对二者间相互作用的强弱影响很大:当PTCDA分子短轴对着ZnPc分子瓣时,分子间相互作用较弱,且PTCDA处于不同价态时ZnPc的发光基本不变;当PTCDA分子长轴对着ZnPc分子瓣时,发现不同价态的PTCDA对ZnPc分子能级有不同的作用,其中-2价的PTCDA会引起旁边ZnPc分子能级的劈裂。更进一步的PTCDA与ZnPc二聚体之间能量转移的研究也佐证了这些结果。在第五章中,我们通过使用短波吸收较弱的铝针尖将等离激元模式调控至蓝光区域,对S2→S0这种来自电子高激发态的“薁反常”辐射跃迁过程产生了增强效应,进而实现了单个ZnTPP分子的B带电致发光。通过综合分析偏压依赖的STML光谱以及微分电导谱,我们揭示了 Q带和B带电致发光的不同激发机制:前者为两步的载流子注入机制,中间的瞬时阳离子态对Q带发光的实现至关重要;而后者为非弹性电子散射机制,分子在激发与发光过程中保持中性状态。我们的工作为在单分子尺度内理解分子激发态的光物理特性以及分子动力学行为提供了新途径。最后,我们对整篇工作进行了总结与展望。我们采用多种针尖增强光谱技术,对分子不同带电状态的光电性质进行了细致系统的表征与调控。我们的研究成果为在单分子尺度上研究分子体系的电荷转移、能量转移现象提供了新方法,也为理解有机光电器件的微观机制及其性能优化提供了重要基本信息。
肖业权[7]（2021）在《氮化钽光阳极材料的缺陷调控与能带工程》文中研究表明持续增长的全球能源需求和相关环境问题迫切地推动着人们对可再生和生态友好型能源的追求。将太阳能转换为可存储化学燃料的人工光合作用技术,是一种生产绿色可持续能源极具吸引力的方法,同时也解决了太阳能间歇性问题。太阳能驱动的光电催化（PEC）水分解和二氧化碳还原系统作为两种主要的人工光合作用技术,能产生可持续的氢或碳基燃料。其中促使水氧化的光阳极是构建PEC水分解或二氧化碳（CO2）还原系统所必需的。氮化钽（Ta3N5）作为一种很有前景的光阳极材料,在PEC水分解领域具有广阔的应用前景。然而,由于材料制备过程中容易形成较多的本征缺陷,这限制了其性能的进一步提升。本论文主要围绕阳离子掺杂对Ta3N5本征缺陷及PEC水分解性能的影响展开研究。重点研究了掺杂元素（Mg、La）、掺杂浓度、分布方式等对Ta3N5缺陷性质、能带结构的作用规律,并以此为指导构筑高效率的PEC水分解光阳极。主要研究内容和结论如下:（1）通过高温氮化双电子束共蒸发制备的前驱体氧化物,实现了Ta3N5薄膜中阳离子的可控掺杂。与传统的固相反应相比,本文所采用的双电子束共蒸发方法可以使前驱物薄膜中掺杂阳离子和Ta离子均匀分散,这大大降低了氮化过程中离子扩散和重排的热力学壁垒,有利于形成有效且可控的阳离子掺杂Ta3N5薄膜,且制备的薄膜结构可以作为电极直接用于PEC水分解。（2）机理研究表明,Mg掺杂可以有效地降低Ta3N5薄膜中深能级缺陷的密度,抑制缺陷相关的复合,显着地提高PEC水分解过程中光生载流子的收集与分离。在负载硼酸盐基羟基氧化镍钴铁（Ni Co Fe-Bi）产氧助催化剂后,Mg掺杂Ta3N5光阳极获得了较高的PEC水分解性能,填充因子与起始电位都得到了很大的改善。当Mg掺杂浓度为13%（Mg/Ta）左右时,Mg（M）:Ta3N5光阳极获得了2.87%的偏压辅助光电转换效率（ABPE）,这已高于此前钽基氮氧化物光阳极所报道的最高值（ABPE值为2.72%）。此外,Mg掺杂还能够改变Ta3N5薄膜的能带结构,使导带和价带位置随Mg掺杂浓度的增加逐渐向低能级平移。（3）基于上述发现,设计了通过Mg梯度掺杂的方式来对Ta3N5进行能带结构工程和缺陷调控。由于Mg掺杂能使Ta3N5的价带和导带位置随掺杂浓度的增加而向低能级平移,梯度Mg掺杂在Ta3N5薄膜中会引入梯度的能带结构,这极大地提高了光生载流子在Ta3N5薄膜中的分离效率。此外,由于Mg离子掺杂对深能级缺陷具有钝化作用,梯度Mg离子掺杂与Ta3N5薄膜内部缺陷分布相匹配,缺陷相关的复合被显着抑制。最后,将这种有效的载流子管理策略与高性能的产氧助催化剂Ni Co Fe-Bi相结合,梯度Mg掺杂的Ta3N5光阳极获得了一个较低的起始电压（0.4 V vs.RHE）,并实现了最高3.31%的ABPE,这是目前Ta3N5光阳极的最高报道值,同时也高于目前报道的Fe2O3,Bi VO4等光阳极的太阳能-氢能转换效率。而且,光阳极能以超过8 m A cm-2的光电流持续工作5 h而没有明显的衰减。其优异的PEC水分解性能表明通过梯度掺杂进行缺陷调控和能带工程是一种非常有效的载流子管理策略,可用于指导其他半导体吸光材料的设计与制备,以实现更高性能的太阳能-氢能转换效率。（4）研究表明,La掺杂能够抑制Ta3N5薄膜中深能级缺陷的形成,同时增加施主杂质氧取代氮缺陷的含量,从而显着地提高Ta3N5薄膜中载流子的浓度,进而对光电流的提升十分显着。但是,由于La3+离子半径与Ta5+离子半径相距太大,La掺杂会导致Ta3N5的结晶性变差,从而导致光生载流子会在薄膜晶界处发生严重的表面复合。所以,La在Ta3N5薄膜中只能掺杂较少的浓度或以较薄的厚度制备成光阳极。基于梯度Mg掺杂对Ta3N5光阳极起始电位与填充因子显着地改善,与La掺杂光阳极在较薄的情况下就能得到比较可观的光电流,通过将一层较薄的La掺杂Ta3N5引入到梯度Mg掺杂Ta3N5薄膜的表面,制备成La-Mg协同作用的复合光阳极。在Ni Co Fe-Bi产氧助催化剂表面修饰后,复合光阳极在水的氧化电位（1.23 V vs.RHE的外加偏压）下得到了10m A cm-2左右的光电流密度,这已十分接近Ta3N5光阳极的理论最大光电流(12.9 m A cm-2)。最终,基于La-Mg共掺杂的Ta3N5光阳极获得了最高4.07%的ABPE,这进一步提升了Ta3N5光阳极的太阳能-氢能转换效率。
曾易[8]（2021）在《用于生物分析的光功能涂层的构建》文中进行了进一步梳理生物分析被广泛用于血液、尿液、唾液、泪液及组织提取物中的药物、代谢物、以及各种生物标志物的定量检测,是监测人类健康和研究生命科学的有力手段。表面增强拉曼散射（SERS）因其能提供被测物质丰富的“指纹”信息且检测速度快、灵敏度高,成为一种重要生物分析手段。SERS的实现依赖于SERS基底的构建。然而,受限于目前SERS基底的制备方法以及对所用基底材料的选择,所制备出的SERS基底使用场景受限,特别是在原位、在线生物分析过程中。在本文中,我们首先利用具备良好生物相容性的二氧化钛（TiO2）开发出了一种SERS基底的光控制备方法。在此基础上,提出将SERS基底的光控制备方法延伸至具备广泛粘附性和丰富官能团的生物相容性材料聚多巴胺（PDA）,使SERS基底的制备不再受基底材料限制,实现了一种可通用的且具备二次修饰可行性的SERS基底光控制备方法。最后,将该SERS基底的光控制备方法同胶体晶体微针贴片相结合,以器件的形式演示了其在多模态原位生物分析中的应用。具体研究内容包括:（一）利用TiO2的光催化性质,提出了一种高通量SERS基底的光控制备方法。在本文中,通过区域化UV辐照浸于AgNO3溶液中的经疏水处理的TiO2涂层,制备了具有Ag沉积阵列和表面去湿性（dewetting）差异的基底。深入研究了各个实验参数对所制备基底在SERS检测及高通量加样中的影响,并通过引入光子晶体结构显着提升了SERS基底的灵敏度。反复优化后,制备出了具有良好SERS效应,可自发形成高通量液滴阵列的SERS基底,并将该高通量SERS基底应用于多元检测。该SERS基底的光控制备方法无需使用大型设备,适用于多种基底材料,可做高通量分析,且在使用完毕后可对基底做回收利用。（二）发现并利用PDA的光致金属化性质,对SERS基底的光控制备进行改良,实现了适用于各种材料表面的、具有二次修饰可行性的SERS基底的光控制备。在生物分析中,往往需要在特殊界面材料（例如水凝胶、三维结构）上构建SERS基底,并进行二次修饰用以捕捉、富集待测生物分子。为实现上述目标,我们将SERS基底的光控制备手段用于PDA涂层修饰的表面。PDA广泛的粘附性以及温和的液相反应条件可实现在各种复杂界面上制备均一的PDA涂层。我们发现并系统研究了PDA涂层光致金属化现象,实现了在各种PDA修饰表面上SERS基底的光控制备。PDA本身丰富的官能团又使得该SERS基底同时具备其它二次修饰可行性（例如巯基、氨基的修饰）,可用于对生物分子的捕捉和富集。另外,在实验中我们还发现PDA对其表面金属的光擦除行为,并针对PDA表面可逆金属化现象提出了全新的反应机理,演示了PDA表面贵金属粒子的回收利用。（三）将基于PDA的SERS基底光控制备方法用于胶体晶体微针贴片,构建了既可用于SERS检测又可用于葡萄糖比色检测的多重响应生物分析器件。我们制备并优化了葡萄糖响应的胶体晶体,使其在不同的葡萄糖生理浓度下呈现不同的肉眼可识别颜色。同时,利用PDA涂层介导的光致金属化处理以及胶体晶体微纳结构,使胶体晶体还具备显着的SERS效应。以涂层的方式,将该多重响应胶体晶体集成到微针贴片,赋予胶体晶体在体实验的可行性。以I型糖尿病小鼠为模型,该胶体晶体微针贴片集样品提取、分析传感、检测结果呈现为一体,实现了生物分子的微创、无痛、无酶在线监测。
徐铁凤[9]（2020）在《石墨相氮化碳/金属酞菁复合催化纤维降解药物类有机污染物的研究》文中提出随着人类经济社会的发展,环境污染与能源短缺成为当今世界共同面临的两大难题。药物和个人护理用品（pharmaceutical and personal care products,PPCPs）普遍存在于人们的日常生活和生产过程中,对生态环境和人类健康造成了危害。卡马西平（CBZ）和磺胺类抗生素是PPCPs中较为典型的药物类代表,其中,卡马西平是生物难降解有机污染物,存在于背景复杂的水体环境中,且浓度较低,传统的污水处理方法对水体中这类污染物的去除效率较低,难以达到完全降解的效果。因此,从人类社会的可持续发展角度出发,亟需开发一种绿色、高效、有实际应用前景的深度处理PPCPs污染物的方法。光催化技术以太阳光为驱动力,具有反应条件温和、绿色环保的优点,是目前解决水污染问题的有效途径之一。其中,开发高活性、高选择性、高稳定性的光催化材料是突破光催化技术在实际应用中存在的瓶颈问题的关键。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种具有良好热稳定性和化学稳定性的可见光响应聚合物有机半导体光催化材料。然而,由于g-C3N4的禁带宽度约为2.7eV,其最大吸收波长仅为460 nm,严重限制了它对可见光的利用率,且催化剂在光催化反应中光生电子空穴对复合率高,导致其催化效率较低。金属酞菁由于其良好的稳定性和优异的可见光响应范围,在催化氧化降解有机污染物上引起了研究者们的广泛关注。本论文针对目前g-C3N4光催化剂太阳光利用率低、光生电荷复合率高和易沉降的现状,设计并制备了三种基于g-C3N4和金属酞菁的复合光催化剂,将材料的设计制备、结构分析、机理研究以及底物的历程分析相结合,在提高g-C3N4可见光利用率和光生载流子分离率的同时,通过两者的结合避免了小分子金属酞菁的团聚失活,最终实现复合催化剂在低熔点聚酯纤维表面的负载以解决催化剂回收利用的问题。通过调控金属酞菁的种类和结合方式,实现在光照条件下g-C3N4复合催化体系对药物类有机污染物的高效催化降解。本论文取得的主要研究成果如下所示:1.通过接枝法和溶剂热法制备得到g-C3N4/ZnTcPc/GQDs三元复合光催化剂,研究了g-C3N4/ZnTcPc/GQDs三元复合光催化剂在太阳光下活化氧气催化降解罗丹明B（RhB）,CBZ,磺胺喹恶啉钠（SQXNa）等有机污染物的性能。ZnTcPc的引入有效拓宽了g-C3N4的可见光吸收范围,GQDs的引入显着提高了g-C3N4光生载流子的分离率。g-C3N4/ZnTcPc/GQDs三元复合光催化剂具有优异的光催化性能、p H适用范围和良好的循环使用性能。g-C3N4/Zn Tc Pc/GQDs催化体系中是以O2·-,1O2和h+活性种占主导的催化反应。随着反应的进行,目标底物在活性物种的攻击下,逐步发生化学键的断裂,生成可生物降解的小分子酸。2.引入过一硫酸氢钾（PMS）为氧化剂,生成具有强氧化能力的活性物种,进一步提高g-C3N4复合催化剂对难降解药物类有机污染物的去除效率。通过g-C3N4和钴酞菁（CoPc）两种平面结构材料的相互作用合成了g-C3N4-Co Pc复合催化剂。CoPc的引入提高了g-C3N4在可见光区域的响应,并且CoPc在g-C3N4上的负载有效避免了酞菁分子聚集成二聚体。与g-C3N4/Zn Tc Pc/GQDs相比,g-C3N4-Co Pc复合催化剂通过在太阳光下活化PMS可以快速有效去除CBZ。由于CoPc本身稳定性不够易受到活性物种的攻击而失活,该催化体系的循环使用性能有待改进。g-C3N4-CoPc催化体系中存在·OH、SO4·-、O2·-和h+等活性物种,对CBZ的降解起重要作用。CBZ分子在各种活性物种的攻击下,逐步发生化学键的断裂,生成不同的羟基化中间产物,这些中间产物能够被进一步氧化。3.为了进一步提升催化剂的循环使用性能,引入更加环保且化学稳定性更加优异的十六氯铁酞菁(FePcCl16),通过咪唑基团的轴向配位作用连接g-C3N4和FePcCl16,制备得到g-C3N4-IMA-FePcCl16复合光催化剂。纯g-C3N4最大吸收波长仅在460nm左右,而FePcCl16的引入使得复合催化剂在600-800 nm范围内均具有较好的可见光响应。g-C3N4-IMA-FePcCl16复合催化剂具有优异的可见光催化活性和循环使用性能,此外,g-C3N4-IMA-FePcCl16对多种磺胺类抗生素均具有高效的光催化降解性能,且能够实现大量无机离子存在下有机污染物的催化降解。g-C3N4-IMA-Fe Pc Cl16催化体系中存在SO4·?、·OH、O2·?、1O2和Fe（IV）=O,其中O2·?和1O2占主导作用。通过超高效液相色谱-质谱联用技术分析了CBZ的降解历程,活性种的不同使得目标底物的催化降解历程有所差别。4.为了解决粉末催化剂难回收和接受光照面积有限的问题,论文利用低熔点皮芯聚酯纤维（LMPET）的结构特性,通过浸轧热粘合的方法将上述三种复合催化剂分别负载到LMPET上,制备得到三类复合光催化纤维。粉末催化剂牢固且均匀地负载在纤维表面,负载后的催化纤维能够保持粉末催化剂优异的可见光响应。通过活性对比,发现对于CBZ等难降解有机污染物,g-C3N4-IMA-FePcCl16/LMPET催化纤维表现出最佳的光催化活性且催化纤维的循环使用性能优异。CBZ分子能够形成一系列羟基加成化合物,并且会进一步深度氧化降解。该催化纤维还能够催化降解不同磺胺类抗生素,通过负载不会改变g-C3N4-IMA-FePcCl16粉末催化剂的催化机理。
张鹤[10]（2020）在《酶生物燃料电池与生物光电化学体系的研究与构筑》文中研究表明随着全球经济的飞速发展,传统化石燃料消耗所引发的能源短缺与环境污染等问题不断加剧。面对这一严峻挑战,加大可再生能源的开发力度对保障能源安全,维持经济可持续发展具有十分重要的意义。酶生物燃料电池是一类将生物质化学能转化为电能的绿色能源转化装置,其环境友好、无污染的特性,有望成为开发可再生能源的新进途径之一。本文以能源转化为出发点,通过构筑酶生物燃料电池及酶生物光电化学体系,在生物质化学能与太阳能的转化利用方面开展了一系列研究工作,主要研究内容包括以下三个方面:1.从纳米材料的设计合成角度,制备出石墨烯/金纳米粒子/氮掺杂碳纳米管（RGO/Au NPs/N-CNTs）三维纳米复合材料,并将其作为自支撑电极应用在酶生物燃料电池。我们采用电化学沉积与化学气相沉积技术创新性地将石墨烯片、金纳米粒子与氮掺杂碳纳米管无缝衔接在泡沫镍表面,一方面为生物酶的负载修饰提供了更大的比表面积和稳定的仿生环境,另一方面也为电催化提供了更多的反应活性位点。基于RGO/Au NPs/N-CNTs组装的葡萄糖氧化酶电极展现出优异的生物电催化性能并获得7.02 mA cm-2（0.3 V）的催化电流密度。2.从仿生学角度开展纳米酶的研究,并拓展其在酶生物燃料电池中的应用。受细胞色素氧化酶（CcO）天然结构的启发,我们制备出类CcO活性的FeN5单原子纳米酶（FeNs SAs）,其与天然酶相当的生物催化活性（KM,4.2×10-5 M）以及中性条件下优于商业化Pt/C的电催化氧还原性能（E1/2,0.67 V）,表明了单原子纳米材料与类酶活性中心位点研究的交叉融合能够为指导下一代纳米酶的发展提供合理的切入点。以葡萄糖脱氢酶做生物阳极,所组装的葡萄糖/O2酶生物燃料电池展现出良好的能量转化性能及放电稳定性。3.从多能源利用角度,构筑酶生物光电化学体系。我们将光电化学体系中n-型半导体（BiVO4、TiO2等）光电催化水氧化的研究与生物电化学体系中多铜氧化酶（Lac、BOD等）生物电催化氧还原的研究结合起来,建立起基于水/氧循环的无燃料生物光电化学池（阳极:Ni:FeOOH/BiVO4;阴极:Lac）,实现了太阳能与生物质化学能向高质量清洁电能的同时转化。此外,针对昼夜更迭这一自然现象引起的光源间歇问题,我们通过向水/氧循环体系（阳极:TiO2;阴极:BOD）中引入储能模块-聚吡咯（PPy）电容电极,实现了对太阳能的连续存储与转化,为光照间歇所引起的能源转化不连续问题提供了一个可行性的解决方案。
二、光合作用中光收缩现象的电化学本质（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、光合作用中光收缩现象的电化学本质（论文提纲范文）
（1）铋基Z型光催化剂的制备与性能（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题研究背景及意义 |
| 1.2 半导体光催化理论 |
| 1.2.1 光催化基本原理 |
| 1.2.2 影响光催化反应效率的主要因素 |
| 1.3 光催化材料性能改善 |
| 1.3.1 晶面控制 |
| 1.3.2 缺陷工程 |
| 1.3.3 离子掺杂 |
| 1.3.4 传统type Ⅱ型异质结 |
| 1.3.5 高效Z型异质结 |
| 1.3.6 表面异质结 |
| 1.3.7 助催化剂与固溶体 |
| 1.4 铋基半导体材料概述 |
| 1.4.1 铋基光催化剂研究进展 |
| 1.4.2 铋基Z型异质结的构建与面临的挑战 |
| 1.5 本论文的研究思路和研究内容 |
| 第2章 试验材料及方法 |
| 2.1 试验材料与仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 铋基复合光催化剂的制备 |
| 2.2.1 直接Z型光催化剂BiVO_4{040}/Ag_6Si_2O_7的制备 |
| 2.2.2 三元双Z型光催化剂BiVO_4@Zn In_2S_4/Bi_2Sn_2O_7的制备 |
| 2.2.3 富氧空位的直接Z型光催化剂Vo-Bi OBr/Bi_2Sn_2O_7的制备 |
| 2.3 催化剂的表征方法 |
| 2.3.1 形貌表征 |
| 2.3.2 成分及结构表征 |
| 2.3.3 光学性能测试 |
| 2.3.4 光降解中间产物分析 |
| 2.3.5 光电化学测试 |
| 2.4 光催化性能测试方法 |
| 2.4.1 光催化降解有机污染物 |
| 2.4.2 光催化还原CO_2 |
| 第3章 Z型BiVO_4{040}/Ag_6Si_2O_7异质结的构筑及光催化机理研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 光催化剂的结构和形貌 |
| 3.2.1 样品的合成 |
| 3.2.2 光催化剂形貌与结构分析 |
| 3.3 光催化性能研究 |
| 3.3.1 光催化剂的光学与电化学性能研究 |
| 3.3.2 催化剂的光降解性能研究 |
| 3.4 光催化反应路径分析 |
| 3.5 电荷载流子传输机理讨论 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 双Z型BiVO_4@Zn In_2S_4/Bi_2Sn_2O_7异质结构建及电荷迁移机理研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的组成和结构 |
| 4.2.1 样品的制备 |
| 4.2.2 光催化剂的成分及形貌分析 |
| 4.3 光催化性能分析 |
| 4.3.1 光学及电化学性能分析 |
| 4.3.2 光降解性能评价 |
| 4.4 光降解RhB的反应路径研究 |
| 4.5 带隙结构和光催化反应机制 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 氧空位增强的Z型异质结Vo-BiOBr/Bi_2Sn_2O_7的构筑与机理研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 光催化剂的制备和结构表征 |
| 5.2.1 异质结的构建 |
| 5.2.2 光催化剂的结构组成与形貌 |
| 5.3 光催化性能研究 |
| 5.3.1 催化剂的光电特性 |
| 5.3.2 光降解性能研究 |
| 5.3.3 光降解中间产物分析 |
| 5.3.4 光催化还原CO_2性能研究 |
| 5.4 氧空位调节的电荷传输机制讨论 |
| 5.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其他成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（2）增强光电化学分解水活性的新策略探索（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 第一节 简介 |
| 1.1.1 能源问题 |
| 1.1.2 新能源 |
| 1.1.3 氢能 |
| 1.1.4 产氢新技术 |
| 第二节 光电化学分解水技术 |
| 1.2.1 光电化学分解水基本原理 |
| 1.2.2 光电化学分解水的性能评价参数 |
| 1.2.3 光电化学分解水产氢效率的影响因素 |
| 1.2.3.1 光电极的光吸收 |
| 1.2.3.2 载流子内部分离效率 |
| 1.2.3.3 载流子界面注入效率 |
| 1.2.4 光电化学分解水产氢技术的发展现状 |
| 第三节 光电化学分解水光电极 |
| 1.3.1 光电极材料需要满足的条件 |
| 1.3.2 光阴极材料体系 |
| 1.3.3 光阳极材料体系 |
| 第四节 现有的光阳极调控策略 |
| 1.4.1 拓展光吸收 |
| 1.4.1.1 LSPR效应 |
| 1.4.1.2 带隙调节 |
| 1.4.2 促进载流子分离 |
| 1.4.2.1 形貌调控 |
| 1.4.2.2 缺陷调控 |
| 1.4.2.3 内建电场调控 |
| 1.4.2.4 异质结调控 |
| 1.4.3 表面修饰及保护 |
| 1.4.3.1 负载助催化剂 |
| 1.4.3.2 沉积保护层 |
| 1.4.4 存在的问题与挑战 |
| 第五节 选题意义与研究内容 |
| 1.5.1 选题意义 |
| 1.5.2 研究思路 |
| 1.5.3 研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 基于光生电子调制的高效复合光阳极设计策略探索 |
| 第一节 引言 |
| 2.1.1 研究背景 |
| 2.1.2 双电层电容存储电荷原理 |
| 第二节 碳材料复合光阳极光电化学性能的初步探索 |
| 2.2.1 引言 |
| 2.2.2 实验部分 |
| 2.2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2.2 样品制备 |
| 2.2.2.3 样品表征 |
| 2.2.2.4 光电化学测试 |
| 2.2.3 结果与讨论 |
| 2.2.3.1 多种碳材料的形貌和结构表征 |
| 2.2.3.2 多种碳材料复合TiO_2光阳极的光电化学性能表征 |
| 2.2.3.3 C-TiO_2复合光阳极的光电化学分解水性能研究 |
| 2.2.4 本节小结 |
| 第三节 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 碳球增强BiVO_4复合光阳极的设计、制备与机理研究 |
| 第一节 引言 |
| 第二节 研究内容 |
| 3.2.1 引言 |
| 3.2.2 实验部分 |
| 3.2.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2.2 样品制备 |
| 3.2.2.3 样品表征 |
| 3.2.2.4 电化学及光电化学测试 |
| 3.2.3 结果与讨论 |
| 3.2.3.1 C-BVO复合光阳极形貌和结构的表征 |
| 3.2.3.2 C-BVO复合光阳极电化学和光电化学性能测试 |
| 3.2.3.3 碳球增强BVO复合光阳极光电化学水氧化反应动力学的机理研究 |
| 3.2.4 本节小结 |
| 第三节 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 Schottky-ZnSiP_2光阳极的设计、构建及光电化学性能研究 |
| 第一节 引言 |
| 4.1.1 研究背景 |
| 4.1.2 Schottky结形成原理 |
| 第二节 研究内容 |
| 4.2.1 引言 |
| 4.2.2 实验部分 |
| 4.2.2.1 实验药品 |
| 4.2.2.2 ZnSiP_2单晶生长及电极制备 |
| 4.2.2.3 ZnSiP_2单晶表征 |
| 4.2.2.4 电化学及光电化学测试 |
| 4.2.3 结果与讨论 |
| 4.2.3.1 ZnSiP_2单晶基本电学性质表征 |
| 4.2.3.2 Schottky-ZnSiP_2串联光阳极的光电化学分解水性能表征 |
| 4.2.3.3 Schottky-ZnSiP_2串联光阳极高效光电化学分解水活性的机理研究 |
| 4.2.4 本节小结 |
| 第三节 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 Schottky-GaN光阳极的设计、构建及光电化学分解水性能研究 |
| 第一节 引言 |
| 第二节 研究内容 |
| 5.2.1 引言 |
| 5.2.2 实验部分 |
| 5.2.2.1 实验药品 |
| 5.2.2.2 电极制备 |
| 5.2.2.3 单晶表征 |
| 5.2.2.4 电化学及光电化学表征 |
| 5.2.3 结果与讨论 |
| 5.2.3.1 构建Schottky-GaN光阳极及其PEC分解水性能研究 |
| 5.2.3.2 不同接触金属对GaN光阳极PEC性能的影响 |
| 5.2.3.3 退火处理对金属和半导体界面接触特性的影响 |
| 5.2.3.4 掺杂对金属和半导体界面接触特性的影响 |
| 5.2.3.5 分析光阳极J-V曲线的影响要素 |
| 5.2.4 本节小结 |
| 第三节 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 总结与展望 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间获奖情况、公开发表的论文及申请专利 |
| 附件 |
| 学位论文评阅及答辩情况表 |
（3）基于电化学反应的GaN基纳米材料与器件研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.2 Ⅲ族氮化物半导体材料的基本性质 |
| 1.2.1 晶体结构 |
| 1.2.2 化学性质 |
| 1.2.3 物理性质 |
| 1.2.4 能带结构 |
| 1.2.5 极化效应 |
| 1.3 Ⅲ族低维氮化物材料 |
| 1.3.1 量子点 |
| 1.3.2 纳米柱 |
| 1.4 基于Ⅲ族氮化物的光电化学研究现状 |
| 1.4.1 基于Ⅲ族氮化物的光电化学电池研究 |
| 1.4.2 基于Ⅲ族氮化物的柔性透明电子器件研究 |
| 1.5 本论文的研究内容以及架构安排 |
| 第2章 分子束外延设备及材料器件表征技术 |
| 2.1 分子束外延技术(MBE) |
| 2.1.1 GEN20AMBE外延设备 |
| 2.1.2 MBE生长的基本过程 |
| 2.1.3 MBE生长中的源束流 |
| 2.1.4 MBE原位检测系统RHEED |
| 2.2 材料性能表征 |
| 2.2.1 高分辨X射线衍射(HRXRD) |
| 2.2.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.2.3 原子力显微镜(AFM) |
| 2.2.4 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.2.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.2.6 光致发光系统(PL) |
| 2.3 电化学反应装置 |
| 2.3.1 H型电解池 |
| 2.3.2 气相色谱仪 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 InGaN薄膜光电化学电池研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验方案 |
| 3.2.1 InGaN薄膜光电极制备 |
| 3.2.2 实验原料及设备 |
| 3.2.3 光电化学反应装置 |
| 3.3 InGaN薄膜材料表征 |
| 3.4 InGaN薄膜光电化学反应 |
| 3.4.1 InGaN薄膜光催化还原CO_2 |
| 3.4.2 InGaN/C_3N_4异质结光催化还原CO_2 |
| 3.5 p-GaAs//n-GaN键合异质结电学性能分析 |
| 3.5.1 p-GaAs//n-GaN键合异质结结构表征 |
| 3.5.2 键合样品的电学性能分析 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 低维InGaN材料光电化学电池研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 实验方案 |
| 4.2.1 低维InGaN材料光电极制备 |
| 4.2.2 光电化学反应装置 |
| 4.3 InGaN量子点材料性能表征 |
| 4.4 InGaN量子点光电化学反应 |
| 4.4.1 InGaN量子点/C_3N_4异质结光催化还原CO_2 |
| 4.4.2 InGaN QDs光催化还原CO_2 |
| 4.5 InGaN纳米柱的光电化学反应 |
| 4.5.1 InGaN纳米柱的材料表征 |
| 4.5.2 InGaN纳米柱光催化还原CO_2 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 基于电化学反应InGaN纳米柱柔性薄膜制备 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 实验方案 |
| 5.2.1 InGaN纳米柱光电极制备 |
| 5.2.2 实验原料及设备 |
| 5.2.3 电化学反应装置 |
| 5.3 InGaN纳米柱结构柔性薄膜制备 |
| 5.3.1 AlN层对InGaN柔性薄膜制备的影响 |
| 5.3.2 刻蚀溶液对InGaN纳米柱柔性薄膜制备的影响 |
| 5.3.3 InGaN纳米柱密度对柔性薄膜制备的影响 |
| 5.3.4 InGaN纳米柱柔性薄膜制备刻蚀机理分析 |
| 5.4 InGaN纳米柱柔性薄膜表征 |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 基于电化学反应AlGaN纳米柱柔性薄膜制备 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 实验方案 |
| 6.2.1 AlGaN纳米柱MBE外延 |
| 6.2.2 实验原料及设备 |
| 6.2.3 电化学反应装置 |
| 6.2.4 AlGaN纳米柱薄膜探测器制备 |
| 6.3 AlGaN纳米柱柔性薄膜制备 |
| 6.3.1 AlGaN纳米柱表征 |
| 6.3.2 AlGaN纳米柱柔性薄膜制备 |
| 6.3.3 AlGaN纳米柱柔性薄膜刻蚀机理 |
| 6.3.4 AlGaN纳米柱柔性薄膜表征 |
| 6.4 AlGaN纳米柱薄膜探测器 |
| 6.5 本章小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 7.1 总结 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（4）吡喃花青素类染料敏化太阳能电池的制备及光伏性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 课题背景与意义 |
| 1.2 染料敏化太阳能电池概述 |
| 1.2.1 染料敏化太阳能电池的结构和工作原理 |
| 1.2.2 染料敏化太阳能电池的关键组成部分 |
| 1.2.3 染料敏化太阳能电池的光伏性能 |
| 1.3 吡喃型花青素在染料敏化电池中的应用 |
| 1.4 课题的研究目的和研究内容 |
| 2 模拟计算及实验方法 |
| 2.1 模拟计算的理论基础 |
| 2.1.1 密度泛函理论 |
| 2.1.2 基组 |
| 2.1.3 扩展休克尔理论 |
| 2.1.4 溶剂模型 |
| 2.2 模拟计算方法 |
| 2.2.1 模拟计算的微观参数 |
| 2.2.2 模拟计算的设置 |
| 2.3 实验材料及仪器 |
| 2.3.1 染料合成所用试剂及材料 |
| 2.3.2 器件制备所用材料 |
| 2.3.3 器件测试所用试剂及材料 |
| 2.3.4 实验仪器 |
| 2.4 染料的合成方法与结构表征技术 |
| 2.4.1 Claisen酯缩合 |
| 2.4.2 羟醛缩合 |
| 2.4.3 染料的结构表征技术 |
| 2.5 器件的制备及测试表征方法 |
| 2.5.1 染料敏化电池的制备 |
| 2.5.2 染料敏化电池的测试表征方法 |
| 2.6 本章小结 |
| 3 吡喃型花青素类光电材料的模拟计算 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 影响吡喃型花青素类敏化剂光电性能的微观参数 |
| 3.2.1 几何结构优化和电子结构分析 |
| 3.2.2 光吸收 |
| 3.2.3 电子注入性质 |
| 3.2.4 染料的再生 |
| 3.2.5 电荷复合 |
| 3.2.6 开路电压的影响因素 |
| 3.3 与D-π-A型非金属有机染料计算结果的对比分析 |
| 3.3.1 几何与电子结构 |
| 3.3.2 光吸收 |
| 3.3.3 电子注入 |
| 3.3.4 染料再生 |
| 3.3.5 电荷复合 |
| 3.3.6 吸附染料的垂直偶极矩 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 含有双供体的吡喃型花青素类染料的合成 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 染料分子的合成路线 |
| 4.3 中间体的合成与表征 |
| 4.3.1 中间体1的合成与表征 |
| 4.3.2 中间体2的合成与表征 |
| 4.4 目标产物的合成与表征 |
| 4.4.1 AF3-1的合成与表征 |
| 4.4.2 AF3-2的合成与表征 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 双供体吡喃型花青素染料的光伏性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 染料的光物理、电化学性质以及电池的效率 |
| 5.2.1 紫外可见吸收光谱及荧光光谱 |
| 5.2.2 光阳极的形貌 |
| 5.2.3 染料敏化光阳极的表面分析 |
| 5.2.4 循环伏安特性 |
| 5.2.5 电化学阻抗 |
| 5.2.6 染料吸附量 |
| 5.2.7 染料敏化电池的光电性能 |
| 5.3 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 |
| 致谢 |
| 东北林业大学博士学位论文修改情况确认表 |
（5）基于太阳能界面光热效应的脱盐净水研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.2 传统能源驱动的脱盐技术 |
| 1.2.1 热法脱盐技术 |
| 1.2.2 膜法脱盐技术 |
| 1.2.3 电场驱动脱盐技术 |
| 1.3 太阳能驱动的脱盐技术 |
| 1.3.1 太阳能光热蒸发脱盐技术 |
| 1.3.2 太阳能加湿除湿脱盐技术 |
| 1.3.3 太阳能间接驱动脱盐技术 |
| 1.4 太阳能光热技术中的光吸收剂分类及结构设计 |
| 1.4.1 光热材料分类 |
| 1.4.2 结构工程设计 |
| 1.5 研究内容及技术路线 |
| 1.5.1 课题研究的目的与意义 |
| 1.5.2 课题研究内容 |
| 1.5.3 主要的技术路线 |
| 第2章 实验材料与方法 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验所需的仪器设备 |
| 2.2 光热材料的表征方法 |
| 2.2.1 光吸收性能分析 |
| 2.2.2 表面微观形貌分析 |
| 2.2.3 表面特性分析 |
| 2.2.4 表面润湿性能测定 |
| 2.2.5 温度测量 |
| 2.2.6 防水性能测试 |
| 2.2.7 粘度测试 |
| 2.3 光热蒸发材料制备方法 |
| 2.3.1 大孔超亲水光热毡的制备方法 |
| 2.3.2 具有限域界面活化作用的光热基质的制备方法 |
| 2.3.3 光热Janus阳极电极的制备方法 |
| 2.3.4 CDI电极的制备方法 |
| 2.4 分子动力学和Comsol模拟方法 |
| 2.4.1 界面活化作用的分子动力学模拟方法 |
| 2.4.2 不同孔道结构中的水分布状态的Comsol模拟方法 |
| 2.5 光热脱盐净水实验测定方法 |
| 2.5.1 大孔超亲水光热毡蒸发脱盐效能的测定 |
| 2.5.2 具有限域界面活化作用的光热基质蒸发脱盐效能的测定 |
| 2.5.3 光热耦合系统的指标测定 |
| 第3章 抗盐大孔超亲水光热毡的开发及其太阳能脱盐研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 大孔超亲水光热毡的制备及表征 |
| 3.2.1 大孔超亲水光热毡的制备 |
| 3.2.2 大孔超亲水光热毡的特性表征 |
| 3.3 大孔超亲水光热毡的太阳能蒸发效能 |
| 3.3.1 亲疏水光热毡的蒸发效能对比 |
| 3.3.2 大孔超亲水光热毡的光热转换效率分析 |
| 3.3.3 不同光照条件下大孔超亲水光热毡的太阳能蒸发效能 |
| 3.4 大孔超亲水光热毡的太阳能脱盐研究 |
| 3.4.1 盐浓度对大孔超亲水光热毡太阳能蒸发的影响 |
| 3.4.2 大孔超亲水光热毡的抗盐机理及循环使用性能 |
| 3.5 大孔超亲水光热毡的海水淡化性能 |
| 3.5.1 海水淡化性能考察 |
| 3.5.2 户外海水淡化及净水收集 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 具有限域界面活化作用的光热基质的研发及强化太阳能脱盐研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 光热基质的制备及表征 |
| 4.2.1 光热基质的制备 |
| 4.2.2 光热基质的表征 |
| 4.3 光热基质的限域界面活化作用及机理分析 |
| 4.3.1 暗态蒸发研究 |
| 4.3.2 界面活化作用机理分析 |
| 4.4 光热基质的太阳能蒸发效能研究 |
| 4.4.1 不同光照强度下的太阳蒸发效能 |
| 4.4.2 水通道结构对太阳能蒸发效能的影响 |
| 4.5 光热基质的太阳能脱盐性能研究 |
| 4.5.1 盐离子对太阳能蒸发效能的影响 |
| 4.5.2 海水淡化性能考察 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 光热Janus阳极激活微生物电化学系统耦合CDI脱盐研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 光热Janus阳极的设计制备及表征 |
| 5.2.1 光热Janus阳极的设计制备及优化 |
| 5.2.2 光热Janus阳极的光学特性表征 |
| 5.3 光热Janus阳极激活微生物反应器的启动运行 |
| 5.3.1 光热电化学反应器的培养及启动 |
| 5.3.2 光热电化学反应器的运行效能 |
| 5.4 光热电化学反应器耦合CDI脱盐净水效能 |
| 5.4.1 耦合系统搭建 |
| 5.4.2 耦合系统的除盐和有机物降解效能 |
| 5.4.3 光热电化学反应器的生物群落组成分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 个人简介 |
（6）基于针尖增强光谱技术的不同带电态分子的光电特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 扫描隧道显微镜简介 |
| 1.1.1 扫描隧道显微镜的基本原理与工作模式 |
| 1.1.2 扫描隧道显微镜的应用 |
| 1.2 针尖增强光谱技术简介 |
| 1.2.1 表面等离激元简介 |
| 1.2.2 扫描隧道显微镜诱导发光简介 |
| 1.2.3 针尖增强拉曼散射简介 |
| 1.2.4 针尖增强荧光光谱简介 |
| 1.3 不同带电特性的调控和光电特性的表征研究进展 |
| 1.4 本论文的主要研究工作 |
| 1.4.1 实验仪器设备介绍 |
| 1.4.2 本论文的主要研究内容和意义 |
| 参考文献 |
| 第二章 不同价态PTCDA(苝四甲酸二酐)分子的振动特性表征 |
| 2.1 研究背景介绍 |
| 2.1.1 实验体系介绍 |
| 2.1.2 针尖与样品的制备 |
| 2.2 单个PTCDA分子不同带电态的振动特性表征 |
| 2.2.1 具有偏压依赖特征的单个PTCDA分子光致振动特性的探测 |
| 2.2.2 单个PTCDA分子微分电导谱的测量 |
| 2.2.3 PTCDA~(2-)荧光、拉曼信号的确认 |
| 2.2.4 0价、-1价PTCDA分子的振动特性表征 |
| 2.2.5 不同价态PTCDA分子的振动特性汇总 |
| 2.3 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 不同价态PTCDA分子的发光特性表征 |
| 3.1 研究背景介绍 |
| 3.2 单个中性PTCDA分子电致发光特性表征 |
| 3.3 单个-2价PTCDA分子电致发光特性表征 |
| 3.3.1 -2价PTCDA分子不同激发态的的电致发光 |
| 3.3.2 -2价PTCDA分子电子-振动耦合的实空间成像特征 |
| 3.4 PTCDA分子光致发光特性的表征与调控 |
| 3.4.1 单个PTCDA分子光致光谱的成像特征分析 |
| 3.4.2 PTCDA分子的三重态发光特性研究 |
| 3.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 -2价PTCDA与ZnPc(酞菁锌)分子间能量转移研究 |
| 4.1 研究背景介绍 |
| 4.1.1 能量转移简介 |
| 4.1.2 研究体系介绍 |
| 4.1.3 样品的制备 |
| 4.2 PTCDA与ZnPc分子间的能量转移研究 |
| 4.2.1 单个PTCDA与单个ZnPc分子间的能量转移研究 |
| 4.2.2 单个PTCDA与ZnPc分子二聚体间的能量转移研究 |
| 4.3 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 等离激元增强的单个ZnTPP(卟啉锌)分子高激发态电致发光 |
| 5.1 研究背景介绍 |
| 5.1.1 “奠反常”简介 |
| 5.1.2 研究体系介绍 |
| 5.1.3 针尖与样品的制备 |
| 5.2 单个ZnTPP分子S2态电致发光的实现 |
| 5.3 单个ZnTPP分子Q带和B带发射的激发机制 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 总结与展望 |
| 致谢 |
| 在读期间发表和准备发表的学术论文 |
（7）氮化钽光阳极材料的缺陷调控与能带工程（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究工作的背景与意义 |
| 1.2 人工光合作用太阳能水分解技术 |
| 1.2.1 太阳能水分解技术概述 |
| 1.2.2 光电催化水分解系统 |
| 1.2.3 光阳极及几种常见的光阳极材料 |
| 1.3 钽基氮氧化物光阳极的国内外研究现状 |
| 1.3.1 钽基氮氧化物的基本性质 |
| 1.3.2 氮化钽光阳极的国内外研究现状 |
| 1.3.3 其他钽基氮氧化物光阳极的国内外研究现状 |
| 1.4 主要研究内容与技术路线 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料与仪器 |
| 2.2 光阳极材料的制备与电极组装 |
| 2.2.1 光催化剂薄膜的可控制备 |
| 2.2.2 光阳极的制备及表面产氧助催化剂的修饰 |
| 2.3 光阳极材料的物性表征与光电催化性能测试 |
| 2.3.1 光阳极材料的物性表征 |
| 2.3.2 光电催化水分解性能测试 |
| 第三章 Mg掺杂Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Mg掺杂对Ta_3N_5薄膜本征缺陷的影响研究 |
| 3.2.1 Mg掺杂Ta_3N_5薄膜的成分及物相表征与分析 |
| 3.2.2 Mg掺杂对Ta_3N_5薄膜缺陷性质的影响 |
| 3.3 Mg掺杂对Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能的影响及机理研究 |
| 3.3.1 Mg掺杂对Ta_3N_5光阳极PEC水氧化性能的影响 |
| 3.3.2 Mg掺杂对Ta_3N_5能带结构的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 梯度Mg掺杂Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能研究 |
| 4.1 本章引言 |
| 4.2 梯度Mg掺杂对Ta_3N_5薄膜物理化学性质的影响研究 |
| 4.2.1 梯度Mg掺杂Ta_3N_5薄膜的制备与能带结构分析 |
| 4.2.2 梯度Mg掺杂对Ta_3N_5薄膜缺陷性质的影响 |
| 4.3 梯度Mg掺杂对Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能的影响及机理研究 |
| 4.3.1 产氧助催化剂Ni CoFe-B_i的表征与分析 |
| 4.3.2 梯度Mg掺杂对Ta_3N_5光阳极PEC水氧化性能的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 La-Mg协同作用Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 La掺杂Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能研究 |
| 5.2.1 La掺杂对Ta_3N_5薄膜缺陷性质的影响 |
| 5.2.2 La掺杂对Ta_3N_5光阳极PEC水氧化性能的影响 |
| 5.3 La-Mg协同作用的Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能研究 |
| 5.3.1 La-Mg共掺杂Ta_3N_5薄膜的制备与表征 |
| 5.3.2 La-Mg共掺杂对Ta_3N_5光阳极PEC水分解性能的影响 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 全文总结与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 后续工作展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间取得的成果 |
（8）用于生物分析的光功能涂层的构建（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 生物分析 |
| 1.1.1 生物分析的手段 |
| 1.1.1.1 表面增强拉曼散射 |
| 1.1.1.2 比色法 |
| 1.1.1.3 其他检测手段 |
| 1.1.2 生物分析中的材料制备 |
| 1.1.2.1 SERS检测中的材料制备 |
| 1.1.2.2 比色检测中的材料制备 |
| 1.1.3 生物分析的发展趋势 |
| 1.2 光功能材料 |
| 1.2.1 光活性材料及其在生物分析中的应用 |
| 1.2.1.1 TiO_2 |
| 1.2.1.2 聚多巴胺 |
| 1.2.2 光调制材料及其在生物分析中的应用 |
| 1.3 本论文的主要研究工作 |
| 参考文献 |
| 第二章 基于二氧化钛的SERS涂层的构建 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 试剂 |
| 2.2.2 仪器 |
| 2.2.3 TiO_2反蛋白石膜的制备 |
| 2.2.4 FAS-TiO_2涂层的制备 |
| 2.2.5 在FAS-TiO_2涂层上制备Ag颗粒沉积阵列 |
| 2.2.6 用于SERS检测的样品制备 |
| 2.2.7 SERS检测 |
| 2.2.8 样品测试完的后处理 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 Ag纳米颗粒在FAS-TiO_2表面的沉积行为 |
| 2.3.2 光照时间对Ag沉积行为的影响 |
| 2.3.3 液滴阵列的形成 |
| 2.3.4 HTS-SERS检测 |
| 2.3.5 基底材料的通用性 |
| 2.3.6 多元分析 |
| 2.3.7 基底的后处理 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 基于聚多巴胺的光功能涂层的构建 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 试剂 |
| 3.2.2 仪器 |
| 3.2.3 PDA涂层的制备 |
| 3.2.4 PDA表面的光致金属化 |
| 3.2.5 PDA表面金属的光擦除 |
| 3.2.6 PDA表面的巯基及氨基修饰 |
| 3.2.7 SERS检测 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 Ag纳米颗粒在PDA表面的沉积行为 |
| 3.3.2 影响PDA表面Ag沉积的各因素 |
| 3.3.2.1 光照时间 |
| 3.3.2.2 光照强度 |
| 3.3.2.3 反应机理的提出 |
| 3.3.2.4 溶剂 |
| 3.3.2.5 Ag~+浓度 |
| 3.3.2.6 光照波长 |
| 3.3.3 PDA表面的其他二次修饰 |
| 3.3.3.1 PDA表面的Au沉积 |
| 3.3.3.2 PDA表面的巯基和氨基修饰 |
| 3.3.4 PDA表面金属的光擦除 |
| 3.3.5 PDA表面金属化的应用 |
| 3.3.5.1 金属涂层的图案化 |
| 3.3.5.2 SERS检测 |
| 3.3.5.3 贵金属回收 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 基于胶体晶体的多重响应性涂层的构建 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 试剂 |
| 4.2.2 仪器 |
| 4.2.3 葡萄糖响应的胶体晶体的制备 |
| 4.2.4 葡萄糖响应的胶体晶体微针的制备 |
| 4.2.5 具备SERS效应的胶体晶体及微针的制备 |
| 4.2.6 葡萄糖检测的体外实验 |
| 4.2.7 葡萄糖检测的在体实验 |
| 4.2.8 SERS检测 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 葡萄糖响应的胶体晶体 |
| 4.3.1.1 胶体晶体的制备 |
| 4.3.1.2 胶体晶体的葡萄糖响应性 |
| 4.3.2 葡萄糖响应的胶体晶体微针 |
| 4.3.2.1 胶体晶体微针的制备 |
| 4.3.2.2 胶体晶体微针的葡萄糖响应性 |
| 4.3.3 葡萄糖响应的胶体晶体微针贴片的动物实验 |
| 4.3.3.1 胶体晶体微针的力学性能 |
| 4.3.3.2 胶体晶体微针的活体葡萄糖响应性 |
| 4.3.3.2 胶体晶体微针的生物安全性 |
| 4.3.4 具备SERS效应的胶体晶体 |
| 4.3.4.1 具备SERS效应的胶体晶体(微针)的制备 |
| 4.3.4.2 SERS检测 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 总结与展望 |
| 发表论文及专利 |
| 获奖情况 |
| 致谢 |
（9）石墨相氮化碳/金属酞菁复合催化纤维降解药物类有机污染物的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景及选题意义 |
| 1.2 药物类有机污染物的处理现状 |
| 1.2.1 吸附法 |
| 1.2.2 生物法 |
| 1.2.3 高级氧化法 |
| 1.2.3.1 臭氧氧化法 |
| 1.2.3.2 芬顿和类芬顿氧化法 |
| 1.2.3.3 电化学氧化法 |
| 1.2.3.4 光化学氧化法 |
| 1.2.3.5 光催化氧化法 |
| 1.3 光催化技术的研究现状 |
| 1.3.1 光催化技术的原理 |
| 1.3.2 光催化剂的种类 |
| 1.3.3 g-C_3N_4的研究现状 |
| 1.3.4 g-C_3N_4的制备方法 |
| 1.3.5 g-C_3N_4的改性研究 |
| 1.3.5.1 形貌调控 |
| 1.3.5.2 元素掺杂 |
| 1.3.5.3 贵金属沉积 |
| 1.3.5.4 构筑异质结 |
| 1.3.5.5 染料敏化 |
| 1.4 金属酞菁的研究现状 |
| 1.4.1 金属酞菁的制备方式 |
| 1.4.2 负载型金属酞菁 |
| 1.5 催化剂的负载方式 |
| 1.5.1 化学键合法 |
| 1.5.2 纺丝添加法 |
| 1.5.3 表面负载法 |
| 1.6 课题的提出及研究内容 |
| 1.6.1 课题的提出 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 实验表征方法 |
| 2.3.1 场发射扫描电子显微镜(SEM)测试 |
| 2.3.2 透射电子显微镜(TEM)测试 |
| 2.3.3 紫外可见光漫反射(DRS)测试 |
| 2.3.4 傅立叶红外光谱(FTIR)测试 |
| 2.3.5 X射线衍射(XRD)测试 |
| 2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)测试 |
| 2.3.7 荧光光谱(PL)测试 |
| 2.3.8 电感耦合等离子体光谱(ICP)测试 |
| 2.3.9 总有机碳(TOC)的测定 |
| 2.4 光电化学测试 |
| 2.5 光催化性能测试 |
| 2.6 光催化机理研究 |
| 2.7 有机污染物的降解历程分析 |
| 第三章 g-C_3N_4/锌酞菁复合催化剂的制备及其光催化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs的表征 |
| 3.3.1.1 透射电子显微镜(TEM)分析 |
| 3.3.1.2 紫外-可见光漫反射光谱(DRS)分析 |
| 3.3.1.3 傅立叶红外光谱(FTIR)分析 |
| 3.3.1.4 X射线衍射(XRD)分析 |
| 3.3.1.5 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 3.3.2 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs光催化性能研究 |
| 3.3.2.1 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs的光催化性能 |
| 3.3.2.2 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs的光催化性能影响因素 |
| 3.3.2.3 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs的循环使用性能及稳定性研究 |
| 3.3.3 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs光催化降解机理研究 |
| 3.3.4 有机污染物的降解历程分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 g-C_3N_4/钴酞菁复合催化剂的制备及其光催化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 g-C_3N_4-CoPc催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 g-C_3N_4-CoPc的表征 |
| 4.3.1.1 紫外可见光漫反射(DRS)分析 |
| 4.3.1.2 傅立叶红外光谱(FTIR)分析 |
| 4.3.1.3 X射线衍射(XRD)分析 |
| 4.3.1.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 4.3.2 g-C_3N_4-CoPc光催化性能研究 |
| 4.3.2.1 g-C_3N_4-CoPc的光催化性能 |
| 4.3.2.2 g-C_3N_4-CoPc的光催化性能影响因素 |
| 4.3.2.3 g-C_3N_4-CoPc的循环使用性能及稳定性研究 |
| 4.3.2.4 g-C_3N_4-CoPc对其他有机污染物的光催化降解性能 |
| 4.3.3 g-C_3N_4-CoPc光催化降解机理研究 |
| 4.3.4 有机污染物的降解历程分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 g-C_3N_4/铁酞菁复合催化剂的制备及其光催化性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16的制备 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16的表征 |
| 5.3.1.1 FePcCl16的负载量的测定 |
| 5.3.1.2 扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析 |
| 5.3.1.3 紫外-可见光漫反射光谱(DRS)分析 |
| 5.3.1.4 傅立叶红外光谱(FTIR)分析 |
| 5.3.1.5 X射线衍射(XRD)分析 |
| 5.3.1.6 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 5.3.2 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16光催化性能研究 |
| 5.3.2.1 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16的光催化性能 |
| 5.3.2.2 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16的光催化性能影响因素 |
| 5.3.2.3 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16的循环使用性能及稳定性研究 |
| 5.3.2.4 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16对其他抗生素的光催化降解性能 |
| 5.3.3 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16光催化降解机理研究 |
| 5.3.3.1 反应体系活性种的检测 |
| 5.3.3.2 催化反应机理分析 |
| 5.3.4 有机污染物的降解历程分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 g-C_3N_4/金属酞菁复合催化纤维的制备及其光催化性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 g-C_3N_4/金属酞菁复合催化纤维的制备 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 g-C_3N_4/金属酞菁复合催化纤维的表征 |
| 6.3.1.1 扫描电子显微镜(SEM)分析 |
| 6.3.1.2 紫外-可见光漫反射光谱(DRS)分析 |
| 6.3.1.3 傅立叶红外光谱(FTIR)分析 |
| 6.3.1.4 X射线衍射(XRD)分析 |
| 6.3.1.5 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 6.3.2 g-C_3N_4/金属酞菁复合催化纤维光催化性能研究 |
| 6.3.2.1 g-C_3N_4/金属酞菁复合催化剂的光催化性能对比 |
| 6.3.2.2 g-C_3N_4/ZnTcPc/GQDs/LMPET及 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16/LMPET的光催化性能 |
| 6.3.2.3 g-C_3N_4-IMA-16/LMPET的循环使用性能及稳定性研究 |
| 6.3.3 g-C_3N_4-IMA-FePcCl16/LMPET光催化降解机理研究 |
| 6.3.4 有机污染物的降解历程分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 总结 |
| 7.1 总结 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 博士期间主要成果 |
| 致谢 |
（10）酶生物燃料电池与生物光电化学体系的研究与构筑（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 燃料电池 |
| 1.3 酶生物燃料电池 |
| 1.3.1 酶生物燃料电池的电极修饰 |
| 1.3.1.1 碳纳米材料的电极修饰 |
| 1.3.1.2 导电聚合物的电极修饰 |
| 1.3.1.3 功能化分子的电极修饰 |
| 1.3.2 酶生物燃料电池的组装及应用 |
| 1.3.2.1 酶生物光电化学池 |
| 1.3.2.2 酶生物电容电池 |
| 1.4 纳米酶 |
| 1.5 选题意义与目的 |
| 第2章 三维纳米复合材料的制备及其在酶生物燃料电池中的应用 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 材料合成与电极制备 |
| 2.2.3 实验仪器与材料表征 |
| 2.2.4 电化学测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 三维纳米复合材料的制备与表征 |
| 2.3.2 3D生物阳极的电催化行为与EBFCs组装 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 FeN_5单原子纳米酶的研究及其在酶生物燃料电池中的应用 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 材料合成与电极制备 |
| 3.2.3 实验仪器与材料表征 |
| 3.2.4 电化学测试 |
| 3.2.5 FeN_5 SAs与N-CNFs的类CcO活性分析 |
| 3.2.6 圆二色谱分析 |
| 3.2.7 公式计算 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 FeN_5 SAs的表征与类CcO性质 |
| 3.3.2 FeN_5 SAs电催化氧还原性能 |
| 3.3.3 基于FeN_5 SAs的葡萄糖/O_2 EBFC |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 基于水/氧循环的无燃料生物光电化学池 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 材料合成与电极制备 |
| 4.2.3 实验仪器与材料表征 |
| 4.2.4 电化学测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 光阳极表征 |
| 4.3.2 光阳极与生物阴极的催化性能 |
| 4.3.3 BPEC的机理与性能 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 基于水/氧循环的生物光电化学体系用于太阳能蓄放研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验试剂 |
| 5.2.2 材料合成与电极制备 |
| 5.2.3 实验仪器与材料表征 |
| 5.2.4 电化学测试 |
| 5.2.5 公式计算 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 PPy/BP的表征与电容性能 |
| 5.3.2 PEC的光电化学性能 |
| 5.3.3 BFC的生物电化学性能 |
| 5.3.4 BPECS的太阳能蓄/放机理与性能 |
| 5.4 本章小结 |
| 全文总结与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
四、光合作用中光收缩现象的电化学本质（论文参考文献）
- [1]铋基Z型光催化剂的制备与性能[D]. 张迪. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [2]增强光电化学分解水活性的新策略探索[D]. 王敏瑞. 山东大学, 2021(11)
- [3]基于电化学反应的GaN基纳米材料与器件研究[D]. 邢志伟. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [4]吡喃花青素类染料敏化太阳能电池的制备及光伏性能研究[D]. 时小龙. 东北林业大学, 2021
- [5]基于太阳能界面光热效应的脱盐净水研究[D]. 张敬敬. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [6]基于针尖增强光谱技术的不同带电态分子的光电特性研究[D]. 田晓俊. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [7]氮化钽光阳极材料的缺陷调控与能带工程[D]. 肖业权. 电子科技大学, 2021(01)
- [8]用于生物分析的光功能涂层的构建[D]. 曾易. 东南大学, 2021(02)
- [9]石墨相氮化碳/金属酞菁复合催化纤维降解药物类有机污染物的研究[D]. 徐铁凤. 浙江理工大学, 2020(06)
- [10]酶生物燃料电池与生物光电化学体系的研究与构筑[D]. 张鹤. 中国科学技术大学, 2020(01)