一、天然气及C_1化学化工发展浅析（论文文献综述）
武传涛[1]（2021）在《铁碳微电解处理硫酸根和H2S的实验研究及安全性分析》文中研究说明硫作为重要的原料被广泛应用于工业生产中,其生产过程中往往会产生大量含硫化合物,如硫酸根和H2S等,给环境带来严重的污染,同时也会产生一些安全性问题,因此需要对硫酸根和H2S进行处理。课题组利用铁碳微电解处理工业污水过程中发现硫酸根可被有效去除,通过文献资料调研发现,目前还未见铁碳微电解处理硫酸根的报道。本文中将铁碳微电解应用于处理硫酸根和H2S的处理并进行安全性分析。首先,铁碳微电解被应用于污水中硫酸根的去除实验和机理研究,选取反应时间、通气速率、pH、铁炭比和硫酸根初始浓度5个因素进行单因素实验研究。采用响应曲面法对硫酸根初始浓度、pH、铁炭比3个因素进行优化,优化的最佳条件为:硫酸根初始浓度为500 mg·L-1、pH为2、铁炭比为1.45:1,模型预测的硫酸根去除率为80.96%。验证实验结果表明硫酸根去除率为73.08%,落在95%置信区间内。采用SEM、EDS、XRD、XPS和拉曼光谱分析等方法进行了去除机理研究,实验结果表明,硫酸根可能通过以下2个途径进行去除:1)硫酸根在氧化还原的作用下首先被还原为亚硫酸根,再进一步还原为硫离子,硫离子分别与溶液中的Fe2+和H+形成Fe S沉淀和H2S得以去除;2)随着反应的进行溶液中产生Fe（OH）2和Fe（OH）3絮体,硫酸根在Fe（OH）2和Fe（OH）3的絮凝沉淀作用下得到去除。在上述模拟污水的基础上,采用铁碳微电解对实际的垃圾渗滤液中硫酸根进行处理,首先探究了反应时间、通气速率、pH和铁炭比对处理效果的影响,然后采用响应曲面法对反应时间、pH和铁炭比3个因素进行优化,优化的反应条件为:反应时间为297 min、pH为2.2和铁炭比为1:1.67。模型预测的硫酸根去除率为55.25%,验证实验结果表明硫酸根去除率为49.37%,落在95%置信区间内。其次,铁碳微电解被应用于天然气中H2S的去除实验,选取反应时间、铁炭比、通气速率和pH 4个因素进行单因素实验研究。采用响应曲面法对铁炭比、pH、通气速率3个因素进行优化,优化的反应条件为:通气速率为0.33 m3·h-1、铁炭比为3:2、pH为6.1,模型预测的H2S去除率为92.66%。验证实验结果表明H2S去除率为84.6%,落在95%置信区间内。最后,采用安全检查表法和模糊综合评价法对铁碳微电解处理硫酸根和H2S的工艺安全性进行了定性定量分析。分析结果显示,铁碳微电解处理污水中硫酸根工艺安全性隶属于较安全;铁碳微电解处理天然气中H2S工艺安全性隶属于一般安全。
张万祥[2]（2021）在《离子液体与低共熔溶剂在碳捕集与低碳醇分离过程的分子模拟》文中研究指明离子液体（ILs）作为一种新型溶剂,具有挥发性低和结构可调等优点,近年来广泛应用于绿色合成、气体吸收和分离等领域。由于离子液体的阴-阳离子以及低共熔溶剂（DESs）的氢键供体-受体组合繁冗,导致其在气体吸收与萃取分离过程中的效果差异较大,通过分子动力学模拟（MD）与实验、流程模拟、生命周期评价等多种研究手段多尺度结合对碳捕集与低碳醇分离过程中的扩散性质及聚集行为展开研究具有重要意义。采用量子化学和分子动力学模拟方法考察CO2和H2S等酸性气体在咪唑基ILs中的结构和动力学特性,并对乙醇胺基DES氢键供受体及两者摩尔比的组合设计。模拟ILs密度与实验密度的偏差小于5%,验证了力场参数及分析结果的准确性。计算动力学平衡后的不同分子间总非键相互作用力、径向分布函数与空间分布函数,相互作用能结果表明,Ch Cl:MEA（1:6）与CO2间总非键相互作用力为-3674.88 k J·mol-1,高于Ch Cl:MEA（1:7）、Ch Cl:MEA（1:8）,且MEA与CO2间总非键相互作用力占DES总体的76.87%,与工业中常用吸收剂10%MEA相比提升约4.2倍。动力学分析结果表明,Ch Cl:MEA（1:6）中两种不同的MEA分子通过NH2/NH2、NH2/OH和OH/OH基团间的氢键直接相互作用,CO2分布MEA周围无Ch Cl的空隙中,Ch Cl:MEA（1:6）在吸收前后结构几乎没有改变。综合考虑温度、粘度及溶剂成本,建议工业中使用10%的Ch Cl:MEA（1:6）。扩散系数顺序为:MDEA<[BMIM][PF6]<[BMIM][BF4]<[HMIM][TF2N]<[BMIM][TF2N]<[EMIM][TF2N]。综合考虑离子液体粘度、热容、毒性,由于[EMIM]+在低温下容易结晶,增加温度控制的成本,选择[BMIM][TF2N]作为吸收剂。采用生命周期评价方法评估咪唑型ILs脱除酸性气体新工艺实际减少的碳排放和增加的能源消耗。对三种离子液体碳脱除与存储流程溶剂生产和使用阶段的生命周期环境分析对比表明,基础原料的制备过程中废弃化合物排放占全生命周期的90%,改进后工艺对环境的影响仅为基础工艺的33-36%,余热回收的碳捕集与存储工艺生命周期CO2排放量仅为2.03 kg CO2 eq/t。使用CML2000方法对CCS-IL过程的GWP、ADP、ODP、HTP、AP、EP、POCP、FAETP、TETP九个类别环境影响进行分析,除ADP外,其他环境影响指标均是Li NTf2占主要部分,生产阴离子前体的输入能量是阳离子前体的15倍,生产阴离子是造成环境负担的主要原因。采用相平衡计算、分子动力学模拟、流程模拟结合的方法实现咪唑型ILs绿色高效分离低碳醇共沸物。温度、压力、阴阳离子类型等预测变量对CO2溶解度影响趋势与实验报道相吻合,温度从25℃升高到60℃,萃取效率显着降低,室温效率高有利于工艺的节能降耗,且IL的萃取能力不受初始低碳醇浓度的影响,使IL可以应用于更广泛的低碳醇分离。以[BMIM][HSO4]作为萃取剂分离低碳醇工艺最低年总成本相比传统工艺低17.31%,GWP和EP分别降低了86.1%和85.0%,具有良好的可持续发展优势。
李爱红[3]（2021）在《苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究》文中提出苯基膦酸类金属配合物由有机配体和中心离子通过配位键组成,具有新颖的拓扑结构并表现出独特的物理化学性质,因其含有强的配位键,而表现出较好的化学稳定性和热稳定性,故在多相吸附、分离、燃料电池、传感器及催化等领域有着十分广泛的应用。其中在光催化方面,苯基膦酸类配体除具有良好的化学及热稳定性外,还可作为光敏剂,在入射光的作用下产生光生电子-空穴,而相应的配合物金属离子可被光生电子还原,该结构特点使苯基膦酸类金属配合物有望成为一种极具潜力的光催化材料。本文首先设计并合成了新型苯基膦酸金属配合物（MPPA）,其中M为La、Ce、Nd;以及二苯基膦酸金属配合物（MDPPA）,其中M为Co、Ni、Cu、Zn、La、Ce、Nd,利用XRD、XPS、EA、ICP-MS、IR、UV-Vis DRS、SEM、TG等测试手段确定了配合物的组成及结构并测试了其物理化学性质,然后较系统的评价了苯基膦酸类金属配合物的光催化性能。在此基础上,进一步设计合成了以上系列中二苯基膦酸金属配合物/TiO2的复合材料（MDPPA/TiO2）,并对其进行了系统的表征和光催化性能研究。复合物中金属配合物的存在,有效提升了其催化活性,也扩展了金属配合物的应用范围。本文为苯基膦酸类金属配合物及其复合材料的应用提供了基本的实验参数和理论依据,主要研究结果如下:（1）苯基膦酸金属配合物的合成、表征与光催化性质研究以苯基膦酸为配体分别与稀土金属元素（La、Ce、Nd）进行溶剂热反应制备了三个新型苯基膦酸金属配合物。在详细表征的基础上,确定了配合物的组成及结构并测试了其理化性质。SEM分析结果显示,苯基膦酸金属配合物的形貌为片层状。红外吸收光谱表明,配合物在1123～1154 cm-1处存在M-O-P（M=Metal）的特征吸收峰。以苯基膦酸金属配合物为光催化剂,通过光催化裂解水制备氢气,对其光催化性能进行了评价。结果表明,在紫外可见光照射3 h,MPPA（M=La、Ce、Nd）的产氢量分别为168.6μmol/g、159.2μmol/g和179.5μmol/g,其中苯基膦酸钕配合物在光催化裂解水制氢中具有最佳的光催化产氢活性。通过分析配合物的结构与光催化性能的关系,提出了苯基膦酸金属配合物的光催化机理。（2）二苯基膦酸金属配合物的合成、表征与光催化性质研究以二苯基膦酸为配体分别与第四周期后过渡金属（Co、Ni、Cu、Zn）及稀土金属元素（La、Ce、Nd）进行溶剂热反应制备了七个新型二苯基膦酸金属配合物。在对其进行详细表征的基础上,确定了配合物的组成、结构及其理化性质。与苯基膦酸金属配合物不同,二苯基膦酸金属配合物形貌为纤维状或棒状。不同形貌配合物的形成遵循反应诱导降解-原位组装机理。红外吸收光谱表明,配合物在1048～1062 cm-1处存在M-O-P的特征吸收峰。以二苯基膦酸金属配合物为光催化剂,通过催化裂解水或氧化乙醇制备氢气对七个新型二苯基膦酸金属配合物进行了光催化性能评价。结果表明,在光催化裂解水制备氢气中,在紫外可见光照射3 h,MDPPA（M=La、Ce、Nd）的产氢量分别为130.1μmol/g、105.2μmol/g和117.4μmol/g,其中二苯基膦酸镧配合物在光催化裂解水制氢中具有最佳的光催化产氢活性。因配合物MDPPA（M=Co、Ni、Cu、Zn）在水中的溶解度较大,不适合通过裂解水制氢评价其光催化性能,因此利用光催化氧化乙醇制氢对配合物的催化性能进行了评价,在紫外可见光照射3 h,MDPPA（M=Co、Ni、Cu、Zn）的产氢量分别为165.3μmol/g、24.8μmol/g、45.9μmol/g和0μmol/g,其中二苯基膦酸钴配合物在光催化氧化乙醇制备氢气中具有最佳的光催化产氢活性。在分析二苯基膦酸金属配合物的光催化构效关系的基础上,探讨了配合物的光催化机理。（3）二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料的合成、表征与光催化性质研究以二苯基膦酸为配体分别与第四周期后过渡金属（Co、Ni、Cu）及稀土金属元素（La、Ce、Nd）与TiO2进行溶剂热反应制备了六个新型二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料。利用多种测试手段对复合物进行了表征与分析,XRD和SEM分析结果表明,在复合材料的形成过程中,MDPPA本身的晶体结构和形貌都没有发生变化;以复合材料为光催化剂,通过催化裂解水或氧化乙醇制备氢气对其进行了催化性能评价,光催化性能研究表明复合材料的催化活性优于相应的配合物或TiO2。以复合材料MTi10为代表,在光催化裂解水制氢中,在紫外可见光照射3 h,MTi10（M=La、Ce、Nd）的产氢量分别为137.9μmol/g、162.1μmol/g和138.2μmol/g,其中二苯基膦酸铈配合物/TiO2复合材料具有最佳的光催化产氢活性。在光催化氧化乙醇制氢中,在紫外可见光照射3 h,MTi10（M=Co、Ni、Cu）的产氢量分别为1155.9μmol/g、8256.2μmol/g和6485.6μmol/g,其中二苯基膦酸镍配合物/TiO2复合材料具有最佳的光催化产氢活性。根据复合物的结构特点以及光催化性能评价结果,提出了复合物的光催化机理。综上所述,设计和合成的十六个苯基膦酸类金属配合物及二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料,除中心离子3d轨道为满壳层的二苯基膦酸锌外,都表现出较好的光催化活性,其中复合物的光催化性能明显优于其对应的配合物。因此,苯基膦酸类金属配合物不仅本身具有光催化活性,而且在复合物中也能起到改善复合材料光催化性能的作用。
彭俊杰[4]（2021）在《CeO2/ZnO/多壁碳纳米管脱除H2S特性研究》文中研究指明硫化氢（H2S）是天然气、焦炉煤气和半水煤气等工业气体中的一种有害杂质,工业脱硫对防腐蚀、净化空气、提高生产效益具有重要意义。本论文基于还原态氧化铈具有很高的硫化活性,ZnO催化剂气体通过时扩散速度较快,碳纳米管又具有的极高强度、韧度及比表面积大等特点,制作不同配比的ZnO/MWCNTs、CeO2/MWCNTs、CeO2/ZnO/MWCNTs复合材料,进行矿井硫化氢脱除。对所制备的 ZnO/MWCNTs、CeO2/MWCNTs、CeO2/ZnO/MWCNTs复合材料,通过SEM观察到锌氧化物随着搅拌时间的延长,样品表面致密,褶皱、孔洞明显减少;多壁碳纳米管壁上有铈氧化物颗粒的附着,且随着Ce含量的减少,附着颗粒物密度明显减小;XRD及XPS物性表征也表明有铈氧化物、锌氧化物在多壁碳纳米管上的负载,且XPS表明随着掺杂Ce含量的降低,复合材料的Ce元素相对含量随之降低,且CeO2/ZnO/MWCNTs（Ce:Zn:C=1:1:1）复合脱硫剂Ce含量相对较高。脱除硫化氢构建的固定床实验台主要由温度、流量控制系统、气体通路系统、汽化器、固定床反应器和数据输出系统等组成。应用此实验台及成功制备的ZnO/MWCNTs,研究在不同金属掺杂量、反应温度、反应湿度、装填高度及H2S浓度、O2浓度、CO2气体浓度等影响因素下分析对硫化氢的脱除效果,结果表明:装填高度距反应器入口近时材料硫容量较小。材料随温度的升高其硫容量随之增大,当脱除温度在200～300℃时,温度对硫容量的影响较大,300～400℃时,温度对硫容量的影响较小;入口 H2S浓度的增加其硫容量随之增加;反应气氛中O2浓度的增加,材料的硫容量增加;反应气氛中CO2浓度的增加,材料的硫容量均减小;其中Zn:C=1:1的ZnO/MWCNTs硫容量最大。对CeO2/MWCNTs、CeO2/ZnO/MWCNTs复合材料在装填在反应器中部时H2S脱除量最好,其他影响因素下材料H2S脱除量变化规律与ZnO/MWCNTs相似。相对于CeO2/MWCNTs材料,CeO2/ZnO/MWCNTs材料随O2浓度的脱除量增幅较小,随CO2浓度的脱除量降幅较小。Ce:Zn:C=1:1:1的CeO2/ZnO/MWCNTs材料受到反应条件的影响相对较小且脱除量最大。在基本工况下的H2S脱除量为1 58.76mg/g,与Ce:Zn:C=1:1:3和Ce:Zn:C=1:1:5材料分别高出4.93%、8.59%,与Ce:C=1:1、1:3、1:5材料相比分别高出 12.24%、14.68%、18.34%。
宋远扬[5]（2021）在《陕西能源化工产业高端化发展水平评价及对策研究》文中进行了进一步梳理能源化工产业作为陕西的支柱性产业,对国民经济发展起着决定性作用,促进能源化工产业高端化发展既是产业转型升级的要求,也是推动陕西经济社会高质量发展的关键环节。因此,在分析既有研究成果和相关理论的基础上,结合定性和定量分析,对陕西能源化工产业高端化发展水平进行研究,以期弥补能源化工产业高端化发展相关研究的不足,为陕西推进能源化工产业高端化发展提供建议,具有重要的理论和现实意义。本文综合运用产业经济学、能源工业工程、可持续发展、技术创新、计量经济学和统计学等理论方法,通过对相关文献及理论的系统梳理,对陕西能源化工产业高端化发展进行系统研究,主要研究内容如下:（1）通过实地调研及广泛的资料收集,对陕西及主要分区（陕北、关中、陕南）能源化工产业资源、园区及项目状况进行分析,进一步找出其发展中存在的一些问题。（2）参考已有文献研究成果,考虑能源化工产业特点及数据的可获取性,遵照评价指标体系构建原则,构建能源化工产业高端化发展水平评价指标体系;经过综合比较,构建熵权-TOPSIS模型和障碍识别模型。（3）陕西能源化工产业高端化发展水平评价及障碍识别。使用熵权-TOPSIS模型,从产业规模、产业创新能力、产业经济效益、产业环保水平和产业结构等方面,对陕西及主要分区（陕北、关中、陕南）能源化工产业高端化发展水平进行评价分析;应用障碍识别模型,对陕西及主要分区（陕北、关中、陕南）能源化工产业高端化发展一级指标、二级指标障碍进行识别。（4）基于评价及障碍识别结果,构建出陕西能源化工产业高端化发展政策体系,并针对性地提出促进陕北、关中、陕南能源化工产业高端化发展的对策建议。通过以上研究,以期丰富和完善能源化工产业高端化发展水平评价方法和系统分析理论框架,切实助推陕西能源化工产业高端化发展,并为相关政府部门制定能源化工产业高端化发展政策措施提供一定的参考。
刘冰[6]（2021）在《MOF/聚酰亚胺复合膜结构设计及对沼气中CO2/CH4分离性能研究》文中研究表明生物沼气是一种由生物质厌氧发酵所产生的清洁能源,在发电、供热、天然气替代及车载燃气使用中都表现出了较好的应用前景。但是,CO2的存在不仅会降低沼气的热值,还会腐蚀运输与储存设备。因此,采用分离技术实现对生物沼气中CO2的捕获及CH4的提纯,不仅有利于生物沼气与天然气及车载燃气的互通互用,同时对CO2的资源化利用也有重要意义。与传统的分离技术相比,膜技术在成本、能效和环境影响方面都具有潜在的优势。然而,聚合物膜材料在实际应用中面临渗透性与选择性的相互制约,限制了膜技术在沼气提纯领域的应用。本研究基于CO2与CH4物化性质的差异,通过对金属有机骨架（MOF）内部孔道结构及性质的设计改性实现对聚酰亚胺膜结构、化学环境及水环境的调控,考察改性膜材料对沼气中CO2/CH4的分离效果。探索MOF纳米填充剂的加入对聚酰亚胺膜耐塑化性能及耐杂质性能的影响,并对气体在复合膜中的传递机制进行探讨,为沼气中CO2/CH4的高效分离提供理论基础。为了提高聚酰亚胺膜的气体分离性能,利用氨基官能团与CO2分子较强的亲和能力,对UiO-66进行氨基改性并填充至聚酰亚胺基质中。表征结果和气体渗透性能测试结果表明聚乙烯亚胺（PEI）成功负载于UiO-66表面且该纳米填充剂仍可保持完整的孔腔结构。UiO-66本身固有的多孔结构更易吸附极化率和四极矩高的CO2分子,且带有大量亲和CO2位点的多孔纳米填充剂在膜中构建出了气体选择性传输通道。在最佳UiO-66-PEI掺杂量15 wt%、原料气压力0.1MPa及操作温度35℃的条件下,混合基质膜的CO2渗透系数达到28.24 Barrer(1 Barrer=1×10-10 cm3（STP）cm cm-2 s-1 cm Hg-1),CO2/CH4分离因子达到56.49。为了改善UiO-66-PEI与聚酰亚胺基质的亲和性,避免无机填充相与有机连续相之间非选择性孔腔的出现,实现UiO-66-PEI的均匀分散,利用[bmim][Tf2N]离子液体（IL）对UiO-66-PEI进行负载,基于IL较好的润滑作用提高分散相与连续相的兼容性。此外,离子液体具有较高的CO2溶解性,可以有效提高聚酰亚胺膜的CO2/CH4分离性能。FTIR、SEM及N2吸附脱附等温线测试结果证实离子液体成功负载于UiO-66-PEI表面和内部孔道中。SEM结果证实IL负载后的IL@UiO-66-PEI均匀分散于聚酰亚胺基质中。在原料气压力0.1 MPa,操作温度35℃的条件下,PI/IL@UiO-66-PEI-15混合基质膜的CO2/CH4分离因子与PI/UiO-66-PEI-15相比提高了6.2%,CO2渗透系数却下降了8.43%。离子液体的负载虽然可以提高聚酰亚胺膜的气体分离性能,但气体渗透系数的下降及压差驱动下离子液体的流失都会限制聚酰亚胺膜的实际应用。为了提高气体分子在膜中的渗透系数,采用聚两性离子聚甲基丙烯酸磺基甜菜碱（pSBMA）对UiO-66-PEI进行接枝改性,基于UiO-66-PEI-pSBMA表面的强水合能力调节膜内水环境。利用CO2与CH4在水中溶解性的巨大差异在膜内设计构建气体选择性的传输通道。膜内水环境及高分子链排列情况的测试结果表明UiO-66-PEI-pSBMA可以增加膜内的含水量并引起纳米填充剂周围聚合物链的硬化,使得链间距增加进而促进了气体分子的渗透速度同时可以有效抑制CO2诱导聚酰亚胺高分子链塑化的现象。渗透选择性能测试结果表明PI/UiO-66-PEI-pSBMA-15混合基质膜在湿态测试条件下的CO2渗透系数比干态条件下提高了4.48倍,CO2/CH4分离因子提高了4%。在原料气压力0.1 MPa,操作温度35℃的最优测试条件下,PI/UiO-66-PEI-pSBMA-15混合基质膜的CO2渗透系数达185.12 Barrer,CO2/CH4分离因子达60.32,成功克服了聚合物膜材料渗透性与选择性间的相互制约。为了实现CO2分子的超高渗透率及膜材料的强机械强度,继续以PI/UiO-66-PEI-pSBMA膜为选择层,聚二甲基硅氧烷（PDMS）为中间层构造聚酰亚胺多层复合膜。优化后的制备条件为:中间层PDMS浓度为2 wt%,聚酰亚胺浓度为2 wt%,UiO-66-PEI-pSBMA掺杂量为8 wt%。在原料气压力0.6 MPa,操作温度35℃的条件下,UiO-66-PEI-pSBMA的加入可将聚酰亚胺复合膜的CO2渗透速率提升129.34%,CO2/CH4的分离因子提升55.58%。且UiO-66-PEI-pSBMA的加入可以提升聚酰亚胺膜的耐塑化性能和耐H2S杂质性能。通过对比纳米填充剂添加前后复合膜材料气体渗透选择性能的变化情况,确定了混合气体在膜中的分离机理及传递机制。通过错流模型计算所获产品气满足输入天然气管网要求所需的膜面积,进一步证实分离性能的提升有利于降低实际分离工程中的经济成本。
赵炜[7]（2021）在《水煤浆气化渣对风沙土改良效果与作物生长响应研究》文中进行了进一步梳理近年来,由于煤气化技术在我国的大规模推广,现代煤化工企业在生产过程中产生大量的水煤浆气化渣,导致煤气化渣的堆存量逐年增加,传统处理方式为多为堆放和填埋,造成严重的环境污染并且浪费珍贵的土地资源,对当地的生态环境和经济都造成严重制约;随着国家对固体废物源头减量和资源化利用的政策的提出,如何对煤气化渣处理和开发利用成为热点问题。基于上述原因,采取因地制宜、以废治废的试验方案,利用废弃的水煤浆气化渣作为一种风沙土改良材料,将风沙土和水煤浆气化渣混合,采用室内试验与大田试验,通过对土壤理化性质、保水性能和不同作物物生长产量状况的变化情况,探究水煤浆气化渣对风沙土的改良效果。并得出以下主要结论:⑴水煤浆气化渣对风沙土理化性质具有显着改善作用。随着气化渣掺入量的提高,土壤容重和砂粒含量显着降低（P<0.05）,粉粒含量显着提高（P<0.05）,土壤质地由砂土向砂质壤土转变,并且水煤浆气化渣中细小的颗粒可以填充到沙土的大孔隙中,有效地减少风沙土大孔隙的比例,提高土壤毛细管作用,增大土壤间吸附作用力,达到改善土壤结构的作用;土壤养分总含量增加,提高了土壤肥力,明显改善了风沙土供给养分含量低的缺点。⑵水煤浆气化渣能够显着提高风沙土的保水性能。随着气化渣掺入量的增加,饱和含水量、毛管持水量和田间持水量显着提高（P<0.05）,提升幅度分别为13.53%～158.93%,毛管持水量提高了7.12%～126.95%,田间持水量提高了23.19%～252.47%,土壤水分常数的提高幅度与气化渣掺入量显着正相关（r>0,P<0.05）;对风沙土水分特征参数影响显着,土壤水分特征曲线结果表明,气化渣的掺入能增大风沙土的有效水分含量,提高土壤持水性,即在相同水吸力下,随着气化渣掺入量的增大,土壤含水率越高,土壤比水容量逐渐降低;水平扩散率的试验结果表明,随着气化渣掺入量的增加,水平扩散率逐渐减小,水平扩散时间逐渐增加,玻尔兹曼参数也逐渐减小,并且水平扩散率与扩散时间呈良好的指数函数关系,土壤水分扩散速率和单位时间内浸润峰推进距离也均呈现减小的趋势,并且与扩散时间均呈良好的幂函数关系,说明掺入水煤浆气化渣可以有效降低风沙土的土壤入渗能力。⑶水煤浆气化渣对作物的生长性状和产量都有不同程度的促进作用。通过大田试验研究气化渣对当地常见的4种农作物（菊芋、糜子、玉米伊单和赤单）生长产量的改良效果发现,水煤浆气化渣对作物的生长性状和产量都有不同程度的促进作用;对于4种作物的生长环境,气化渣的掺入能显着增加0-20cm土层的含水率,减少了土壤养分随水分的流失,再加上气化渣自身所含的营养元素也显着的提高了土壤养分含量,对作物的生长发育和提高产量起到了重要作用。综合分析认为,水煤浆气化渣能够有效的改善风沙土的理化性质,显着提高风沙土的保水性能,对供试的4种当地常种作物的生长发育和产量都有明显的促进作用,可以成为风沙土的一种土壤改良剂,为当地沙化区气化渣改良风沙土提供了理论依据,为水煤浆气化渣的批量化和资源化利用提供可靠的理论支撑和事实依据,为实现当地生态优先、绿色发展的高质量发展提供思路,为其他地区的固废利用提供参考。
王廷[8]（2021）在《合成气费托路线制芳烃的反应机理研究及选择性调控》文中研究表明合成气的高效利用为生产清洁燃料和化工产品开辟了新途径。它既减少化石能源的消耗,又能废物利用创造更高经济效益,芳烃作为重要的基础有机化学品,从煤、天然气和生物质等其他非石油碳资源出发经合成气制芳烃具有广阔前景。而费-托合成技术是替代石油路线将煤、天然气、生物质等含碳资源经合成气转化为清洁液体燃料和高附加值化学品的最佳途径和发展方向之一,因此,合成气（CO/H2）经费托合成路径直接转化为芳烃受到很大的关注。相比于甲醇路线,复杂的费托产物组成导致更难的阐明芳烃形成和产物调控过程,因此,本文提出了一系列策略去探究反应机理及影响芳烃选择性的相关因素。如利用硅层包覆HZSM-5外表面酸性位,Fe Mn费托催化剂与分子筛单段和两段反应,模拟费托条件下,利用乙烯和丙烯作为模型分子探究其在分子筛上的芳构化行为等。另外,开发了一种性能优异的Na调节的Fe Ni双金属费托催化剂,探究了其电子性质、碳化行为、界面效应等对于产物的影响,并创造性的构建了Na调节的Fe Ni双金属费托催化剂与HZSM-5分子筛耦合用于合成气一步制轻芳烃,同时解决了两类催化剂（费托催化剂和分子筛）的稳定性和选择性存在的问题,相关研究结果如下:（1）利用惰性硅层包覆HZSM-5可以显着提高对二甲苯（PX）的选择性,主要是由于有效阻止了对二甲苯（PX）在HZSM-5外表面酸性位上异构为间二甲苯和邻二甲苯（MX和OX）。随着惰性硅层对HZSM-5分子筛包覆程度的增加,PX选择性虽大幅度提高,但是却影响了液相中芳烃产品的总选择性,主要是由于过分的硅层包覆,一定程度上阻碍了FTS产品进入沸石通道和/或外表面发生芳构化反应。（2）Fe Mn费托催化剂与HZSM-5分子筛单段和两段反应研究结果表明:与甲醇路线不同,在合成气经费托路线制芳烃中,主要是C5+费托中间体转化生成芳烃而非低碳烯烃,低碳烯烃主要加氢和异构为烷烃。在单段反应器中,对比复合催化剂的颗粒混合方式,通过费托催化剂与分子筛分层填装实验的探究发现,它们距离越远,可以有效降低分子筛周围的乙烯浓度,进一步抑制了苯和甲苯与乙烯的烷基化反应,从而使总芳烃中BTX（苯、甲苯和二甲苯）的选择性从48.3%显着提高到68.9%。（3）在模拟局部费托合成反应环境下,乙烯和丙烯以及庚烷模型反应结果表明:费托合成反应中原位生成的H2O和CO2在促进芳烃形成方面起到了关键作用,这主要由于H2O提高了分子筛酸强度以及CO2有利于驱动H转移过程,促进环化脱氢反应生成芳烃。（4）通过DFT计算进一步证明了质子（H+）对CO解离的消极作用,与纯Fe5C2（510）表面相比,H+-Fe5C2（510）表面的d带中心向低能移动而远离费米能级。该结果表明,H+-Fe5C2（510）表面对于CO解离活性比较低,说明了质子（H+）的引入后不利于CO的解离。另外,对比Fe5C2（510）的表面上吸附CO的C-O键距（1.196?）,H+-Fe5C2（510）C-O键距变小（1.174?）,说明CO在H+-Fe5C2（510）表面解离变难,该结果与d带中心结果一致。因此,可以推论,更多酸性HZSM-5分子筛上的质子靠近Fe或Fe5C2相,CO解离可以完全被抑制。（5）相比于α-Fe2O3-0.75Na,Fe Ni Ox（5:1）-0.41Na具有稳定的催化活性和高α-烯烃（C2=-C4=）的选择性,适当添加Ni,有效地抑制的Fe基费托催化剂碳沉积,从而显着提高了费托催化剂的稳定性,由于Ni对于CO弱的吸附以及Fe向Ni的电子转移,降低了Fe上CO的吸附和解离,从而改变了Fe的碳化行为,反应过程中形成了更多的Fe3C活性中心,有利于降低甲烷,提高低碳烯烃的选择性,与实验和DFT计算结果一致。另外,由于Fe和Ni之间的电子转移,改变了Ni本征的催化特性,减弱了甲烷化反应。（6）有趣的是,一般在费托反应中中,碱性助剂是抑制加氢的,但这里,过多的Na将显着增加C1o-C4o的选择性,结合表征和DFT计算证实,过多Na的添加,会减弱Fe-Ni相互作用,减少Fe向Ni的电子转移,使Ni显示出其本征的催化特性,由于它的强加氢能力大幅增加不期望的低碳烷烃的选择性,（7）利用DFT计算,通过对Fe-Ni界面C-C偶联行为的研究发现,Fe-Ni界面吸附的CH2物种倾向于通过C-C偶联形成C2H4,且C2H4可以自发从表面脱附,表明低碳烯烃的形成是有利的,进一步的链增长受到抑制。这由于Fe-Ni界面上的电子积聚而引起的电子排斥效应,削弱了CH2和C2H4物种的结合强度。（8）费托产物分布显着影响HZSM-5分子筛的稳定性和芳烃产物选择性。对于Fe Ni Ox（5:1）-0.41Na,C5+产物主要集中在低碳数,这些产物在HZSM-5上催化转化主要生成高附加值的芳烃（液相中总芳烃选择性达到98.6%,其中甲苯、乙苯和二甲苯轻质芳烃选择性为65.7%）,且HZSM-5分子筛具有较好的催化稳定性,相反,Fe Mn Ox（5:1）-0.40Na,由于Mn Ox中氧空位提升CO解离,C5+中高碳数产物选择性增加,这些费托产物在HZSM-5上催化转化为多环支链芳烃,且HZSM-5分子筛稳定性明显下降。同时,研究发现,费托催化剂和HZSM-5分子筛耦合反应中,费托催化剂上的Na能迁移到HZSM-5分子筛的外表面毒化酸性位,从而抑制了H转移反应,避免了低碳烯烃加氢生成低碳烷烃,大幅提高了气相中高附加值的低碳烯烃的选择性。
刘海华[9]（2021）在《ZnZr/ZSM-5催化体系的构建及其催化合成气与苯烷基化反应性能研究》文中指出甲苯和二甲苯等轻质芳烃作为有机合成的单元体,被广泛用于涂料、树脂、农药、染料等行业。目前,市场上的甲苯和二甲苯主要来源于石油,但我国的能源情况却是贫油富煤,因此开发新型的煤基制备甲苯和二甲苯技术具有重要意义。为实现我国煤化工领域与石油化工领域相结合、资源合理化配置的目标,从煤、天然气及生物质等能源转化得来的过剩合成气资源亟待开发。合成气可以作为非石油碳资源转化利用的枢纽,生产液体燃料、烯烃、芳烃以及醇类等下游产品。探索合成气与苯烷基化制甲苯和二甲苯等轻质芳烃生产技术,不仅可以充分利用市场上过剩的合成气资源,更重要的是为有效利用煤代替石油资源生产芳烃产物开辟了一条新兴的工艺路线,具有很高的经济效益。为此,本论文将锌锆金属氧化物与HZSM-5分子筛耦合制备成双功能复合催化剂,并将其应用于合成气与苯烷基化反应。本论文主要分为两部分研究考察:（1）锌锆结合方式对合成气与苯烷基化反应性能的影响通过物理混合法、浸渍法、共沉淀法制备了锌锆金属氧化物,将其与HZSM-5分子筛耦合制备成双功能复合催化剂,并应用于合成气与苯烷基化反应。研究结果表明:Zn O是合成甲醇的主要活性组分,Zr O2的加入能够促进Zn O分散,同时其表面具有的氧空位可促进CO的活化,二者结合方式显着影响反应活性。SEM、XPS、CO-TPD等表征结果表明,Zn O与Zr O2相结合不仅能够提高Zn O的分散度,而且能调控氧化物表面的氧空位浓度,当二者形成固溶体时,锌在氧化锆中的分散度最大,表面氧空位浓度最高,CO吸附量最大,催化活性最高。锌锆结合方式一定时,锌含量是影响催化活性的另一重要因素,n（Zr）/n（Zn）=2的锌锆固溶体与HZSM-5以质量比1:2耦合表现出最高的催化活性,CO和苯的转化率为34.65%和35.82%时,甲苯和二甲苯的总选择性高达85.24%。（2）HZSM-5分子筛的酸性对合成气与苯烷基化反应性能的影响将不同硅铝比的HZSM-5分子筛与最佳的锌锆金属氧化物耦合制备成双功能复合催化剂,并应用于合成气与苯烷基化反应。研究结果表明:HZSM-5分子筛上的酸含量是影响合成气与苯烷基化反应的重要因素。XRD、BET、ICP和NH3-TPD等表征结果表明,实验所用的HZSM-5分子筛结构相同,分子筛上的酸含量与分子筛的硅铝比呈负相关关系。低硅铝比的ZSM-5强酸量最多,但却使中间体甲醇发生脱水反应生成烯烃和烷烃,减少了与苯发生烷基化的几率,导致苯的转化率较低仅为26.52%。随着硅铝比的增大,分子筛的强酸量逐渐减少,抑制了中间体甲醇自身反应,但强酸量过少就会使分子筛催化合成气与苯烷基化的能力变弱,因此Si和Al摩尔比为100的HZSM-5比较适用于合成气与苯烷基化反应。
关尊[10]（2021）在《Co、Ni催化剂上合成气转化反应中关键中间体OH及CHx（x=1-3）的助催化作用新机制》文中认为对于合成气转化反应生成C2+烃类和醇类物种的反应机理,关键中间体CHx（x=1-3）主要通过两条路径生成:一是CO直接解离成C和O,然后C连续加氢生成CHx（x=1-3）,二是CO加氢生成CHxO（x=1-3）或CHxOH（x=1,2）,然后CHxO（x=1-3）或CHxOH（x=1,2）中C—O键断裂生成CHx（x=1-3）和OH。在上述两条路径中,随着CHx生成,同时会生成O和OH中间体。由于合成气转化在富氢条件下进行,故O或OH物种容易加氢生成OH或H2O。近年来大量研究表明反应关键中间物种在催化反应过程中不仅作为反应物参与反应,同时可以作为共吸附助剂影响催化反应性能。因此,深入探究关键中间体对催化反应性能的微观调控作用机制,对于理解金属催化剂催化合成气转化反应具有重要意义。本论文以合成气转化生成烃类反应中的典型反应体系（Ni催化剂CO甲烷化反应和Co催化剂费托合成反应）为研究对象,采用密度泛函理论计算方法,阐明了关键中间体OH与CHx（x=1-3）在合成气转化反应中的助催化作用新机制,丰富了合成气转化反应的催化基础理论,为调控合成气转化反应性能提供了新的方法与新的理论基础。获得的主要结论如下:（一）探究了表面OH中间体两种作用方式（共吸附助剂或加氢物种）对合成气转化生成烃类反应催化性能的影响,明确了Ni催化剂上CO甲烷化反应与Co催化剂上费托合成反应中表面OH的助催化作用机制。（1）Co和Ni催化剂上表面OH的不同作用方式（共吸附助剂或加氢物种）影响CO活化生成CHx（x=1-3）中间体反应的活性。表面OH的主要作用方式取决于金属催化剂类型:Ni催化剂上表面OH中间体主要作为共吸附助剂对CO甲烷化反应呈现高催化性能;Co催化剂上表面OH中间体主要作为加氢物种呈现高催化性能。（2）Ni催化剂上表面OH影响CO甲烷化反应的活性与选择性。表面OH作为共吸附助剂和加氢物种均促进了甲烷生成;表面OH作为共吸附助剂促进了甲醇生成,但是,表面OH作为加氢物种抑制了甲醇生成。即表面OH不同作用可以提高甲烷生成活性和/或选择性。（3）Co催化剂上表面OH作为共吸附助剂影响C2物种生成的活性与选择性;起始于主要单体CH生成C—C键的反应中,OH/Co催化剂上主要单体CH易生成C2烃类（C2H2）而不是加氢生成甲烷或生成C2氧化物,即表面OH中间体提高了C2烃类生成活性与选择性。（4）Co和Ni催化剂表面OH影响CO活化生成关键中间体CHx的电子性质分析（包括Bader电荷、差分电荷、态密度、d带中心和HOMO-LUMO轨道）证实,表面OH中间体使得Co、Ni催化剂d带中心远离费米能级,反应物种吸附能降低,催化剂表面金属原子激发电子能力提高,促进CO活化,进而高性能生成关键中间体CHx。（二）探究了表面CHx（x=1-3）中间体作为共吸附助剂对合成气转化生成烃类反应的影响,明确了Ni催化剂上CO甲烷化反应与Co催化剂上费托合成反应中表面CHx（x=1-3）中间体的助催化作用新机制。（1）Co催化剂表面吸附CHx（x=1-3）中间体影响CO活化转化生成CHx中间体的选择性和活性。CHx（x=1-3）中间体作为共吸附助剂不能改变主要CHx单体类型（CH）,但是,提高了主要单体CH与CHx（x=2,3）生成的活性;其中CH/Co与CH3/Co催化剂均能够提高CH生成的活性与选择性。（2）Co催化剂表面吸附CHx（x=1-3）中间体影响C2烃类生成反应的选择性和活性;起始于主要单体CH生成C—C键的反应中,表面CHx（x=1-3）作为共吸附助剂能够提高C2烃类生成反应的活性,特别是CH/Co和CH2/Co催化剂。同时,CH2/Co催化剂提高了C2烃类生成反应的选择性。（3）Ni催化剂表面吸附CHx（x=1-3）中间体影响CO甲烷化反应的选择性和活性;与Ni催化剂相比,CH3/Ni催化剂上生成甲烷主路径发生改变,具有最高的甲烷生成活性;CH/Ni催化剂抑制了甲醇生成,可以提高甲烷的选择性与产率。（4）Co和Ni催化剂表面吸附CHx（x=1-3）影响CO活化生成关键中间体CHx的电子性质分析（包括Bader电荷、差分电荷、态密度、d带中心和HOMO-LUMO轨道）证实,表面CHx（x=1-3）中间体提高催化剂表面金属原子的激发电子能力,改变催化剂表面的电子性质,进而促进了CO活化转化生成关键中间体CHx。
二、天然气及C_1化学化工发展浅析（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、天然气及C_1化学化工发展浅析（论文提纲范文）
（1）铁碳微电解处理硫酸根和H2S的实验研究及安全性分析（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.1.1 课题来源 |
| 1.1.2 课题研究背景 |
| 1.1.3 课题研究意义 |
| 1.2 国内外研究进展 |
| 1.2.1 硫酸根处理研究进展 |
| 1.2.2 天然气中H_2S处理研究进展 |
| 1.2.3 铁碳微电解技术研究进展 |
| 1.3 主要研究内容 |
| 第二章 实验材料与方法 |
| 2.1 实验试剂和仪器 |
| 2.1.1 实验试剂和材料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验方法 |
| 2.2.1 铁屑和活性炭预处理 |
| 2.2.2 分析方法 |
| 2.2.3 表征方法 |
| 第三章 微电解处理硫酸根的实验研究 |
| 3.1 实验设计 |
| 3.1.1 模拟污水的配置 |
| 3.1.2 实验方法 |
| 3.2 单因素实验 |
| 3.2.1 反应时间对处理效果的影响 |
| 3.2.2 通气速率对处理效果的影响 |
| 3.2.3 初始pH对处理效果的影响 |
| 3.2.4 铁炭比对处理效果的影响 |
| 3.2.5 反应溶液初始浓度对处理效果的影响 |
| 3.3 响应曲面优化 |
| 3.3.1 Box-Behnken设计 |
| 3.3.2 ANOVA分析及二次回归拟合 |
| 3.3.3 响应曲面交互影响分析 |
| 3.3.4 验证实验 |
| 3.4 机理实验 |
| 3.4.1 反应中生成铁泥的表征 |
| 3.4.2 溶液中反应产物的检测 |
| 3.4.3 反应气体中硫离子的检测 |
| 3.4.4 铁碳微电解去除硫酸根的机理研究 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 垃圾渗滤液处理实验 |
| 4.1 实验设计 |
| 4.1.1 污水水质 |
| 4.1.2 实验方法 |
| 4.2 单因素实验 |
| 4.2.1 反应时间对处理效果的影响 |
| 4.2.2 通气速率对处理效果的影响 |
| 4.2.3 pH对处理效果的影响 |
| 4.2.4 铁炭比对处理效果的影响 |
| 4.3 响应曲面优化 |
| 4.3.1 Box-Behnken设计 |
| 4.3.2 ANOVA分析及二次回归拟合 |
| 4.3.3 交互作用的响应曲面分析 |
| 4.3.4 验证实验 |
| 4.4 成本分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 微电解处理H_2S的实验研究 |
| 5.1 实验设计 |
| 5.1.1 模拟天然气的配制 |
| 5.1.2 实验方法 |
| 5.2 单因素实验 |
| 5.2.1 反应时间对处理效果的影响 |
| 5.2.2 通气速率对处理效果的影响 |
| 5.2.3 铁炭比对处理效果的影响 |
| 5.2.4 初始pH对处理效果的影响 |
| 5.3 响应曲面优化 |
| 5.3.1 Box-Behnken设计 |
| 5.3.2 ANOVA分析及二次回归拟合 |
| 5.3.3 交互作用的响应曲面分析 |
| 5.3.4 验证实验 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 微电解处理硫酸根和H_2S工艺安全性评价 |
| 6.1 概述 |
| 6.1.1 安全评价目的 |
| 6.1.2 安全评价程序 |
| 6.2 工艺流程简介 |
| 6.2.1 微电解处理污水中硫酸根工艺简介 |
| 6.2.2 微电解处理天然气中H_2S工艺简介 |
| 6.3 危险有害因素分析 |
| 6.3.1 微电解处理污水中硫酸根工艺中危险有害因素分析 |
| 6.3.2 微电解处理天然气中H_2S工艺中危险有害因素分析 |
| 6.4 安全分析方法 |
| 6.4.1 安全检查表法 |
| 6.4.2 作业条件危险性评价法 |
| 6.4.3 故障类型和影响分析 |
| 6.4.4 预先危险分析法 |
| 6.4.5 事故树分析法 |
| 6.4.6 模糊综合评价法 |
| 6.4.7 伤害范围评价法 |
| 6.5 定性定量分析 |
| 6.5.1 定性分析 |
| 6.5.2 定量分析 |
| 6.6 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者及导师简介 |
（2）离子液体与低共熔溶剂在碳捕集与低碳醇分离过程的分子模拟（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 符号说明 |
| 1 绪论 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.2 离子液体概述 |
| 1.2.1 离子液体在CO_2和H_2S吸收的应用 |
| 1.2.2 离子液体在低碳醇共沸物分离中的应用 |
| 1.3 分子动力学模拟概述 |
| 1.4 生命周期评价概述 |
| 1.5 本文的主要研究内容和研究意义 |
| 1.5.1 主要研究内容 |
| 1.5.2 研究意义 |
| 2 离子液体与低共熔溶剂对CO_2的脱除和脱硫性能研究 |
| 2.1 以咪唑型离子液体为吸收剂的CO_2吸收机理分析 |
| 2.1.1 ILs-CO_2/H_2S模拟体系建立与验证 |
| 2.1.2 咪唑型离子液体物理性质对比 |
| 2.1.3 咪唑型离子液体结构与动力学性质对CO_2溶解度的影响 |
| 2.2 以单乙醇胺基低共熔溶剂为吸收剂的CO_2吸收机理分析 |
| 2.2.1 DESs-CO_2模拟体系建立与验证 |
| 2.2.2 氢键供受体种类及摩尔比对CO_2溶解度的影响 |
| 2.3 离子液体的COSMO-SAC模型 |
| 2.3.1 COSMO-SAC模型理论概述 |
| 2.3.2 基于COSMO-SAC模型的离子液体在Aspen Plus的定义 |
| 2.3.3 COSMO-SAC模型用于离子液体吸收CO_2和H_2S的模型验证 |
| 2.4 [BMIM][Tf_2N]吸收合成气中CO_2和H_2S的工艺 |
| 2.4.1 基于[BMIM][Tf_2N]的合成气净化工艺描述与建模 |
| 2.4.2 基于[BMIM][Tf_2N]的合成气净化工艺的流程模拟 |
| 2.5 工艺参数优化及对过程的影响分析 |
| 2.5.1 离子液体进料流量对工艺的影响 |
| 2.5.2 吸收塔温度和压力对工艺的影响 |
| 2.5.3 闪蒸罐的压力和温度对工艺的影响 |
| 2.6 本章小结 |
| 3 碳脱除和存储过程的生命周期环境影响及其改进方案 |
| 3.1 CCS-IL过程的生命周期评价模型 |
| 3.1.1 CCS-IL过程LCA模型的生命周期目标和边界 |
| 3.1.2 CCS-IL过程LCA模型的生命周期环境排放清单 |
| 3.1.3 生命周期环境性能评价 |
| 3.2 不同CCS-IL过程的生命周期环境分析对比 |
| 3.3 灵敏度分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 多尺度优化实现离子液体绿色高效分离低碳醇共沸物 |
| 4.1 离子液体-正己烷-甲醇液液相平衡实验 |
| 4.1.1 液-液相平衡实验条件 |
| 4.1.2 MD模拟-LLE实验值对比 |
| 4.2 萃取分离低碳醇共沸物的微观作用机理研究 |
| 4.2.1 ILs-Me OH/NHA模拟体系建立与验证 |
| 4.2.2 咪唑型离子液体结构与动力学性质对萃取效率的影响 |
| 4.3 基于离子液体萃取分离低碳醇工艺模拟与优化 |
| 4.3.1 离子液体定义与工艺简介 |
| 4.3.2 萃取分离低碳醇工艺模拟设计及优化 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表的学术成果 |
（3）苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 序言 |
| 1 引言 |
| 1.1 配位聚合物 |
| 1.1.1 概述 |
| 1.1.2 配位聚合物的应用 |
| 1.2 膦酸类配位聚合物 |
| 1.3 TiO_2及其改性材料 |
| 1.3.1 TiO_2光催化剂 |
| 1.3.2 TiO_2光催化性能提高方法 |
| 1.4 氢能 |
| 1.4.1 概述 |
| 1.4.2 氢能的应用 |
| 1.4.3 氢能的来源 |
| 1.4.4 氢能的制备 |
| 1.5 研究目的、内容和撰写思路 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验药品与仪器 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 样品制备 |
| 2.2.1 苯基膦酸金属配合物的制备 |
| 2.2.2 二苯基膦酸金属配合物的制备 |
| 2.2.3 二苯基膦酸金属配合物/TiO_2复合材料的制备 |
| 2.3 样品表征方法 |
| 2.3.1 样品的物相、形貌与结构分析 |
| 2.3.2 样品表面元素组成表征 |
| 2.4 样品光学性质表征 |
| 2.4.1 紫外-可见吸收光谱法 |
| 2.4.2 荧光发射光谱法 |
| 2.5 其他测试表征 |
| 2.5.1 热行为分析 |
| 2.5.2 红外吸收光谱分析 |
| 2.5.3 元素分析 |
| 2.6 光催化性能测试 |
| 2.6.1 光催化裂解水产氢 |
| 2.6.2 光催化氧化乙醇产氢 |
| 3 苯基膦酸金属配合物的表征及光催化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 LaPPA的表征及光催化性能研究 |
| 3.2.1 结构表征与元素分析 |
| 3.2.2 光学性质表征 |
| 3.2.3 热行为分析 |
| 3.2.4 光催化性能研究 |
| 3.2.5 光催化机理分析 |
| 3.3 CePPA、NdPPA的表征及光催化性能研究 |
| 3.3.1 结构表征与元素分析 |
| 3.3.2 光学性质表征 |
| 3.3.3 热行为分析 |
| 3.3.4 光催化性能研究 |
| 3.3.5 光催化机理分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 二苯基膦酸金属配合物的表征及光催化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 CoDPPA的表征及光催化性能研究 |
| 4.2.1 结构表征与元素分析 |
| 4.2.2 光学性质表征 |
| 4.2.3 热行为分析 |
| 4.2.4 光催化性能研究 |
| 4.2.5 光催化机理分析 |
| 4.3 MDPPA(M=Ni、Cu、Zn)的表征及光催化性能研究 |
| 4.3.1 结构表征与元素分析 |
| 4.3.2 光学性质表征 |
| 4.3.3 热行为分析 |
| 4.3.4 光催化性能研究 |
| 4.3.5 光催化机理分析 |
| 4.4 LaDPPA的表征及光催化性能研究 |
| 4.4.1 结构表征与元素分析 |
| 4.4.2 光学性质表征 |
| 4.4.3 热行为分析 |
| 4.4.4 光催化性能研究 |
| 4.4.5 光催化机理分析 |
| 4.5 CeDPPA、NdDPPA的表征及光催化性能研究 |
| 4.5.1 结构表征与元素分析 |
| 4.5.2 光学性质表征 |
| 4.5.3 热行为分析 |
| 4.5.4 光催化性能研究 |
| 4.5.5 光催化机理分析 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 二苯基膦酸金属配合物复合材料的表征及光催化性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 CoDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
| 5.2.1 结构表征与元素分析 |
| 5.2.2 光学性质与激子分离效率表征 |
| 5.2.3 热行为分析 |
| 5.2.4 光催化性能研究 |
| 5.2.5 光催化机理分析 |
| 5.3 NiDPPA/TiO_2、CuDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
| 5.3.1 结构表征与元素分析 |
| 5.3.2 光学性质与激子分离效率表征 |
| 5.3.3 热行为分析 |
| 5.3.4 光催化性能测试 |
| 5.3.5 光催化机理分析 |
| 5.4 LaDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
| 5.4.1 结构表征与元素分析 |
| 5.4.2 光学性质与激子分离效率表征 |
| 5.4.3 热行为分析 |
| 5.4.4 光催化性能研究 |
| 5.4.5 光催化机理分析 |
| 5.5 CeDPPA/TiO_2、NdDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
| 5.5.1 结构表征与元素分析 |
| 5.5.2 光学性质与激子分离效率表征 |
| 5.5.3 热行为分析 |
| 5.5.4 光催化性能研究 |
| 5.5.5 光催化机理分析 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 主要结论 |
| 6.2 展望 |
| 6.3 实验参数汇总表 |
| 参考文献 |
| 作者简历及攻读博士学位期间取得的研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（4）CeO2/ZnO/多壁碳纳米管脱除H2S特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 选题背景及意义 |
| 1.2 硫化氢成因 |
| 1.2.1 生物成因 |
| 1.2.2 热成因 |
| 1.3 硫化氢的控制技术 |
| 1.3.1 生物法脱硫 |
| 1.3.2 湿法脱硫 |
| 1.3.3 干法脱硫 |
| 1.4 硫化氢干法脱硫现状 |
| 1.4.1 国内外干法脱硫 |
| 1.4.2 碳纳米管及其复合材料脱硫 |
| 1.5 研究内容与技术路线 |
| 1.5.1 研究内容 |
| 1.5.2 技术路线 |
| 2 金属氧化物/多壁碳纳米管复合脱硫剂制备与表征 |
| 2.1 实验材料及仪器 |
| 2.2 制备方法 |
| 2.2.1 ZnO/MWCNTs的制备 |
| 2.2.2 CeO_2/MWCNTs的制备 |
| 2.2.3 CeO_2/ZnO/MWCNTs的制备 |
| 2.3 材料表征 |
| 2.3.1 实验材料SEM表征 |
| 2.3.2 实验材料XRD分析 |
| 2.3.3 实验材料XPS分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 ZnO/MWCNTs脱除硫化氢效果 |
| 3.1 脱除硫化氢实验台系统设计及搭建 |
| 3.1.1 系统组成 |
| 3.1.2 实验台的搭建 |
| 3.2 ZnO/MWCNTs脱硫实验方案及步骤 |
| 3.2.1 实验方案 |
| 3.2.2 实验步骤 |
| 3.3 系统工况对ZnO/MWCNTs脱除硫化氢的影响 |
| 3.3.1 基本工况ZnO/MWCNTs的脱除性能 |
| 3.3.2 气流温度对脱硫效果的影响 |
| 3.3.3 装填高度对脱硫效果的影响 |
| 3.4 气体组分对ZnO/MWCNTs脱除硫化氢的影响 |
| 3.4.1 入口硫化氢浓度对脱硫效果的影响 |
| 3.4.2 氧气浓度对脱硫效果的影响 |
| 3.4.3 二氧化碳浓度对脱硫效果的影响 |
| 3.4.4 相对湿度对脱硫效果的影响 |
| 3.5 材料表征及反应机理 |
| 3.5.1 脱硫材料SEM表征 |
| 3.5.2 脱硫材料XPS表征 |
| 3.5.3 Zn O/MWCNTs脱硫反应机理 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 CeO_2/ZnO/MWCNTs脱除硫化氢影响因素 |
| 4.1 实验方案及步骤 |
| 4.1.1 实验方案 |
| 4.1.2 实验步骤 |
| 4.2 不同掺杂复合材料的脱除性能 |
| 4.3 脱除硫化氢系统工况的影响 |
| 4.3.1 温度对脱硫效果的影响 |
| 4.3.2 装填高度对脱硫效果的影响 |
| 4.4 脱除硫化氢不同气体浓度影响 |
| 4.4.1 硫化氢浓度对脱硫效果的影响 |
| 4.4.2 氧气浓度对脱硫效果的影响 |
| 4.4.3 二氧化碳浓度对脱硫效果的影响 |
| 4.4.4 相对湿度对脱硫效果的影响 |
| 4.5 材料表征 |
| 4.5.1 脱硫材料SEM表征 |
| 4.5.2 脱硫材料XPS表征 |
| 4.6 反应机理 |
| 4.7 本章小结 |
| 5 结论与展望 |
| 5.1 主要结论 |
| 5.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 攻读硕士学位期间所发表的论文 |
（5）陕西能源化工产业高端化发展水平评价及对策研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.1.1 研究背景 |
| 1.1.2 研究意义 |
| 1.2 国内外研究现状 |
| 1.2.1 产业高端化发展 |
| 1.2.2 能源化工产业高端化发展对策 |
| 1.2.3 文献评述 |
| 1.3 研究内容与方法 |
| 1.3.1 研究内容 |
| 1.3.2 研究方法 |
| 1.4 论文主要创新点 |
| 2 概念界定与理论基础 |
| 2.1 相关概念界定 |
| 2.1.1 产业高端化发展 |
| 2.1.2 能源化工产业高端化发展 |
| 2.2 能源化工产业高端化发展理论基础 |
| 2.2.1 产业价值链理论 |
| 2.2.2 可持续发展理论 |
| 2.2.3 技术创新理论 |
| 2.2.4 产业结构理论 |
| 2.3 本章小结 |
| 3 陕西能源化工产业发展现状及存在问题分析 |
| 3.1 陕西能源化工产业发展现状 |
| 3.1.1 资源现状 |
| 3.1.2 产业园区现状 |
| 3.1.3 产业项目现状 |
| 3.2 陕西能源化工产业发展问题分析 |
| 3.2.1 化工产品以初级产品为主 |
| 3.2.2 产业规模增长速度缓慢 |
| 3.2.3 产业结构不均衡 |
| 3.2.4 产业“三废”排放量高 |
| 3.3 本章小结 |
| 4 陕西能源化工产业高端化发展水平评价指标体系及模型构建 |
| 4.1 能源化工产业高端化发展水平评价指标体系构建 |
| 4.1.1 构建原则 |
| 4.1.2 指标的选取 |
| 4.1.3 指标权重的计算方法 |
| 4.2 能源化工产业高端化发展水平评价模型 |
| 4.2.1 评价方法的确定 |
| 4.2.2 评价步骤 |
| 4.3 能源化工产业高端化发展障碍识别模型 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 陕西能源化工产业高端化发展水平评价及障碍识别 |
| 5.1 数据来源及处理 |
| 5.2 陕西能源化工产业高端化发展水平的评价分析 |
| 5.2.1 指标权重的确定 |
| 5.2.2 陕西能源化工产业高端化发展水平评价分析 |
| 5.3 陕西能源化工产业高端化发展障碍识别分析 |
| 5.3.1 障碍度计算及结果分析 |
| 5.3.2 一级指标障碍识别 |
| 5.3.3 二级指标障碍识别 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 陕西能源化工产业高端化发展对策 |
| 6.1 陕西能源化工产业高端化发展政策体系构建 |
| 6.1.1 行业支持政策 |
| 6.1.2 行业监管政策 |
| 6.1.3 产业结构调整政策 |
| 6.2 陕北能源化工产业高端化发展对策 |
| 6.3 关中能源化工产业高端化发展对策 |
| 6.4 陕南能源化工产业高端化发展对策 |
| 6.5 本章小结 |
| 7 研究结论与展望 |
| 7.1 研究结论 |
| 7.2 研究不足及展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间的成果 |
（6）MOF/聚酰亚胺复合膜结构设计及对沼气中CO2/CH4分离性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题背景 |
| 1.1.1 CO_2减排及沼气能源现状 |
| 1.1.2 沼气中CO_2与CH_4分离意义 |
| 1.2 生物沼气分离技术 |
| 1.2.1 吸收分离法 |
| 1.2.2 吸附分离法 |
| 1.2.3 气体膜分离法 |
| 1.3 气体膜分离技术概述 |
| 1.3.1 气体分离膜传递机理 |
| 1.3.2 气体膜分离工艺在沼气提纯中的应用 |
| 1.4 聚酰亚胺气体分离膜概述 |
| 1.4.1 聚酰亚胺气体分离膜的研究进展 |
| 1.4.2 聚酰亚胺气体分离膜的局限性 |
| 1.4.3 聚酰亚胺气体分离膜的改性方法 |
| 1.5 研究的目的意义与主要内容 |
| 1.5.1 研究目的和意义 |
| 1.5.2 主要研究内容 |
| 1.5.3 技术路线 |
| 第2章 实验材料与方法 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.1.3 沼气来源与组分分析 |
| 2.2 实验研究方法 |
| 2.2.1 UiO-66 的制备及改性 |
| 2.2.2 聚酰亚胺复合膜的制备 |
| 2.2.3 复合膜及纳米填充剂的表征 |
| 2.2.4 膜材料水含量测试 |
| 2.2.5 膜的气体分离性能测试 |
| 第3章 氨基功能UIO-66 掺杂聚酰亚胺膜的CO_2/CH_4分离性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 氨基修饰UIO-66 的物性表征 |
| 3.2.1 UiO-66-PEI的物相及形貌分析 |
| 3.2.2 UiO-66-PEI的结构分析 |
| 3.3 PI/UIO-66-PEI混合基质膜的表征 |
| 3.3.1 PI/UiO-66-PEI混合基质膜的形貌分析 |
| 3.3.2 PI/UiO-66-PEI混合基质膜的结构分析 |
| 3.3.3 PI/UiO-66-PEI混合基质膜的热稳定性分析 |
| 3.4 UIO-66-PEI掺杂聚酰亚胺膜的气体分离性能研究 |
| 3.4.1 PI/UiO-66 膜与PI/UiO-66-PEI膜气体分离性能比较 |
| 3.4.2 纳米填充剂掺杂量对膜气体分离性能的影响 |
| 3.4.3 混合基质膜的耐塑化性能分析 |
| 3.4.4 操作温度对混合基质膜气体分离性能的影响 |
| 3.4.5 PI/UiO-66-PEI混合基质膜CO_2/CH_4分离性能评价 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 PI/UIO-66-PEI膜界面相容性及CO_2/CH_4分离性能的强化 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 离子液体对UIO-66-PEI及混合基质膜化学结构的影响 |
| 4.2.1 IL@UiO-66-PEI的物性表征 |
| 4.2.2 IL@UiO-66-PEI混合基质膜的物性表征 |
| 4.3 聚两性离子对UIO-66-PEI及混合基质膜化学结构的影响 |
| 4.3.1 UiO-66-PEI-pSBMA的物性表征 |
| 4.3.2 PI/UiO-66-PEI-pSBMA混合基质膜的表征 |
| 4.4 改性UIO-66-PEI对聚酰亚胺膜气体分离性能的影响 |
| 4.4.1 离子液体负载对PI/UiO-66-PEI膜气体分离性能的强化 |
| 4.4.2 聚两性离子接枝对PI/UiO-66-PEI膜气体分离性能的强化 |
| 4.4.3 两种混合基质膜气体分离性能的比较 |
| 4.5 PI/UIO-66-PEI-PSBMA膜分离CO_2/CH_4效果的研究 |
| 4.5.1 混合基质膜的耐塑化性能分析 |
| 4.5.2 操作温度对混合基质膜气体分离性能的影响 |
| 4.5.3 PI/UiO-66-PEI-pSBMA混合基质膜分离CO_2/CH_4稳定性测试 |
| 4.5.4 混合基质膜气体分离性能综合评价 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜的CO_2/CH_4分离性能及机制 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 PI/UIO-66-PEI-PSBMA复合膜制备条件探索 |
| 5.2.1 优化PDMS中间层浓度强化多层复合膜气体渗透分离性能 |
| 5.2.2 聚酰亚胺浓度对多层复合膜气体分离性能的影响 |
| 5.2.3 UiO-66-PEI-pSBMA掺杂量对多层复合膜气体分离性能的影响 |
| 5.3 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜气体分离性能的研究 |
| 5.3.1 PI/UiO-66-PEI-pSBMA复合膜的耐塑化性能分析 |
| 5.3.2 操作温度对多层复合膜气体分离性能的影响 |
| 5.4 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜的耐杂质性能研究 |
| 5.5 气体在PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜中的传递机制 |
| 5.5.1 气体在聚酰亚胺基质中的传递过程 |
| 5.5.2 气体在UiO-66-PEI-pSBMA填充剂中的传递过程 |
| 5.5.3 PI/UiO-66-PEI-pSBMA多层复合膜对气体的促进传递机理分析 |
| 5.5.4 气体在PI/UiO-66-PEI-pSBMA多层复合膜中的传递机制 |
| 5.6 PI/UIO-66-PEI-PSBMA多层复合膜提纯沼气过程模拟与分析 |
| 5.7 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（7）水煤浆气化渣对风沙土改良效果与作物生长响应研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 1 引言 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.2 国内外研究概况 |
| 1.2.1 气化渣开发利用研究进展 |
| 1.2.2 固废改良土壤研究进展 |
| 1.3 研究目的及内容 |
| 1.4 技术路线 |
| 2 研究区概况 |
| 2.1 研究区域概况 |
| 2.2 供试材料 |
| 2.3 可行性研究 |
| 2.4 室内试验 |
| 2.4.1 试验方案 |
| 2.4.2 测试指标及方法 |
| 2.5 大田实验 |
| 2.5.1 试验方案 |
| 2.5.2 测试指标及方法 |
| 2.6 数据处理与分析方法 |
| 3 水煤浆气化渣对风沙土理化性质的影响 |
| 3.1 水煤浆气化渣对土壤物理性状的影响 |
| 3.1.1 对土壤容重的影响 |
| 3.1.2 对土壤质地和粒径组成的影响 |
| 3.1.3 对土壤孔隙度的影响 |
| 3.2 水煤浆气化渣对土壤化学性质的影响 |
| 3.2.1 对pH和阳离子交换量的影响 |
| 3.2.2 对有机质和速效钾含量的影响 |
| 3.2.3 对土壤磷元素含量的影响 |
| 3.2.4 对土壤氮元素含量的影响 |
| 3.3 气化渣对风沙土理化性质的综合分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 水煤浆气化渣对风沙土土壤保水性能的影响 |
| 4.1 水煤浆气化渣对土壤水分常数的影响 |
| 4.1.1 对饱和含水量的影响 |
| 4.1.2 对毛管持水量的影响 |
| 4.1.3 对田间持水量的影响 |
| 4.1.4 对土壤保水性能的主成分分析 |
| 4.2 水煤浆气化渣对土壤水分特征的影响 |
| 4.2.1 对土壤水分特征曲线的影响 |
| 4.2.2 对土壤比水容量的影响 |
| 4.2.3 对土壤孔隙分布的影响 |
| 4.3 水煤浆气化渣对土壤水平扩散的影响 |
| 4.3.1 对土壤水平扩散率的影响 |
| 4.3.2 对Boltzmann变换参数的影响 |
| 4.3.3 对水平扩散速率的影响 |
| 4.3.4 对浸润峰的影响 |
| 4.4 小结 |
| 5 水煤浆气化渣掺入风沙土中对作物生长发育和产量的影响 |
| 5.1 对土壤含水率的影响 |
| 5.1.1 对菊芋的土壤含水率影响 |
| 5.1.2 对糜子的土壤含水率影响 |
| 5.1.3 对玉米伊单的土壤含水率影响 |
| 5.1.4 对玉米赤单的土壤含水率影响 |
| 5.2 对土壤养分含量的影响 |
| 5.2.1 对菊芋的土壤养分含量影响 |
| 5.2.2 对糜子的土壤养分含量影响 |
| 5.2.3 对玉米伊单的土壤养分含量影响 |
| 5.2.4 对玉米赤单的土壤养分含量影响 |
| 5.3 对作物性状的影响 |
| 5.3.1 对菊芋作物性状的影响 |
| 5.3.2 对糜子作物性状的影响 |
| 5.3.3 对玉米伊单作物性状的影响 |
| 5.3.4 对玉米赤单作物性状的影响 |
| 5.4 对作物产量的影响 |
| 5.5 小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 研究创新点 |
| 6.2 结论 |
| 6.3 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
（8）合成气费托路线制芳烃的反应机理研究及选择性调控（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 费托合成概述 |
| 1.2.1 费托合成反应机理 |
| 1.2.2 ASF分布 |
| 1.2.3 Fe基费托催化剂中助剂和物相对催化性能的影响 |
| 1.3 合成芳烃的非石油路线 |
| 1.3.1 甲烷无氧芳构化(MDA) |
| 1.3.2 甲醇芳构化 |
| 1.3.3 轻烃芳构化 |
| 1.3.4 生物质原料芳构化 |
| 1.4 合成气制芳烃路径概述 |
| 1.4.1 合成气经含氧中间体制芳烃 |
| 1.4.2 合成气经费托合成路线制芳烃 |
| 1.5 对二甲苯的研究进展 |
| 1.6 本文研究意义和主要内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂与仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 沉淀法 |
| 2.2.2 等体积浸渍法 |
| 2.2.3 水热合成法制ZSM-5@Si |
| 2.3 催化剂评价装置 |
| 2.4 催化测试 |
| 2.5 产物分析及计算方法 |
| 2.5.1 产物分析方法 |
| 2.5.2 性能评价计算方法 |
| 2.6 催化剂的表征 |
| 2.6.1 全自动比表面积及微孔物理吸附仪(BET) |
| 2.6.2 X射线衍射(XRD) |
| 2.6.3 透射电子显微镜(TEM)和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM) |
| 2.6.4 高角度环形暗场扫描TEM和能量色散X射线光谱(EDX) |
| 2.6.5 扫描电镜(SEM/SEM-EDS) |
| 2.6.6 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.6.7 一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD) |
| 2.6.8 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.6.9 热重分析(TGA) |
| 2.6.10 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.6.11 穆斯堡尔谱(M?ssbauer spectrum) |
| 2.6.12 吡啶(Pyridine-FTIR)和2,6-二叔丁基吡啶红外(2,6-DTBPy-FTIR) |
| 2.6.13 DFT理论计算 |
| 第三章 一氧化碳加氢直接制对二甲苯的催化剂合成及性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.2.1 FeMn催化剂的制备 |
| 3.2.2 5Zn/ZSM-5催化剂的制备 |
| 3.2.3 ZSM-5@Si和 Zn/ZSM-5@Si催化剂的制备 |
| 3.3 催化剂的表征 |
| 3.3.1 XRD |
| 3.3.2 TEM和SEM-EDS |
| 3.3.3 DTBPy-和pyridine-FTIR |
| 3.3.4 H_2-TPR |
| 3.4 反应条件对合成气直接转化制对二甲苯的影响 |
| 3.4.1 Zn改性和硅壳层包覆的HZSM-5分子筛对于PX选择性的影响 |
| 3.4.2 反应空速对于PX选择性的影响 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 费托路线下芳烃形成机理及产物调控研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂填装方式对于芳烃形成以及产物调控的影响 |
| 4.2.1 催化剂分层/分段填装对芳烃形成影响探究 |
| 4.2.2 FeMn催化剂和HZSM-5分子筛的分层填装对芳烃分布影响探究 |
| 4.3 模型分子阐明费托反应条件下芳烃形成机理 |
| 4.3.1 乙烯和丙烯模型分子在费托反应条件下芳烃形成机理研究 |
| 4.3.2 H_2O和CO_2对于芳构化反应的促进机理 |
| 4.3.3 庚烷作为模型分子研究反应气氛对于芳构化的影响 |
| 4.4 HZSM-5分子筛酸性对于费托催化剂活性影响机制探究 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 Na调节的FeNi双金属费托催化剂设计与催化性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.3 催化剂的表征 |
| 5.3.1 XRD |
| 5.3.2 HRTEM |
| 5.3.3 TEM和HAADF-STEM |
| 5.3.4 H_2-TPR、CO-TPD和XPS |
| 5.3.5 穆斯堡尔谱(M?ssbauer spectrum) |
| 5.3.6 热重分析(TG) |
| 5.4 Na对FeNi合金形成和Fe_3C含量的影响 |
| 5.5 Ni含量对FeNi催化剂结构演变的影响 |
| 5.6 Na调节的FeNi和FeMn催化剂上产物选择性和碳数分布的比较 |
| 5.7 Ni和 Na对 Fe基催化剂电子性质的影响及产品选择性调控机理探究 |
| 5.8 本章小结 |
| 第六章 合成气经Na调节FeNi和FeMn催化剂制芳烃性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂表征 |
| 6.2.1 SEM和SEM-EDS |
| 6.2.2 NH_3-TPD |
| 6.2.3 2,6-二叔丁基吡啶红外(2,6-DTBPy-IR) |
| 6.3 FeNi和FeMn催化剂与HZSM-5分子筛耦合制芳烃的催化性能 |
| 6.3.1 不同费托合成催化剂与HZSM-5分子筛耦合对催化活性的影响 |
| 6.3.2 不同费托催化剂与HZSM-5分子筛耦合对芳烃选择性以及分布的影响 |
| 6.4 FeNi和FeMn催化剂与HZSM-5分子筛耦合制芳烃稳定性研究 |
| 6.5 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 主要创新点 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录:作者在攻读博士学位期间取得的科研成果 |
（9）ZnZr/ZSM-5催化体系的构建及其催化合成气与苯烷基化反应性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 合成气与苯烷基化制芳烃的研究背景 |
| 1.1.1 合成气的生产工艺和应用 |
| 1.1.2 苯的生产工艺及现状 |
| 1.1.3 芳烃的生产工艺及市场现状 |
| 1.2 合成气与苯烷基化工艺的研究进展 |
| 1.2.1 合成气与苯烷基化反应的催化剂研究进展 |
| 1.2.2 合成气与苯烷基化反应机理的研究进展 |
| 1.3 HZSM-5分子筛的制备及应用概述 |
| 1.3.1 HZSM-5分子筛的制备方法 |
| 1.3.2 HZSM-5分子筛的结构与性能 |
| 1.3.3 HZSM-5分子筛的应用 |
| 1.4 课题研究内容及目的 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂评价 |
| 2.3.1 催化剂评价装置 |
| 2.3.2 产物分析方法 |
| 2.3.3 反应参数 |
| 2.3.4 催化剂评价指标 |
| 2.4 催化剂表征测试 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.4.3 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.4 一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD) |
| 2.4.5 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.4.6 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-ACS) |
| 第3章 ZnZr/HZSM-5双功能催化剂锌锆结合方式对合成气与苯烷基化反应性能影响的研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 物理混合法 |
| 3.2.2 浸渍法 |
| 3.2.3 共沉淀法 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 XRD结果与分析 |
| 3.3.2 SEM结果与分析 |
| 3.3.3 XPS结果与分析 |
| 3.3.4 CO-TPD结果与分析 |
| 3.4 催化剂的催化性能评价 |
| 3.4.1 锌锆不同结合方式对苯与合成气烷基化反应性能的影响 |
| 3.4.2 固溶体中锌含量对苯与合成气烷基化反应性能的影响 |
| 3.5 小结 |
| 第4章 ZnZr/HZSM-5双功能催化剂中分子筛酸性及工艺条件对合成气与苯烷基化性能影响的研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.3 催化剂表征 |
| 4.3.1 XRD结果与分析 |
| 4.3.2 BET结果与分析 |
| 4.3.3 NH_3-TPD结果与分析 |
| 4.4 催化剂的催化性能评价 |
| 4.4.1 不同硅铝比的HZSM-5在合成气与苯烷基化反应中的催化性能 |
| 4.4.2 锌锆氧化物与分子筛不同比例及装填方式对苯与合成气烷基化反应性能的影响 |
| 4.4.3 温度对催化剂的催化性能影响 |
| 4.4.4 苯的空速对合成气与苯烷基化反应的影响 |
| 4.5 小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 论文总结 |
| 5.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（10）Co、Ni催化剂上合成气转化反应中关键中间体OH及CHx（x=1-3）的助催化作用新机制（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 合成气转化的工业应用 |
| 1.1.1 合成气来源 |
| 1.1.2 合成气转化产物 |
| 1.2 合成气制醇类反应的催化剂类型 |
| 1.2.1 Rh基催化剂 |
| 1.2.2 Cu基催化剂 |
| 1.2.3 Mo基催化剂 |
| 1.3 合成气制烃类反应的催化剂类型 |
| 1.3.1 Ni基催化剂 |
| 1.3.2 Co基催化剂 |
| 1.3.3 Fe基催化剂 |
| 1.4 合成气转化生成醇类和烃类的反应机理 |
| 1.4.1 甲醇生成机理 |
| 1.4.2 C_(2+)醇类生成机理 |
| 1.4.3 甲烷生成机理 |
| 1.4.4 C_(2+)烃类生成机理 |
| 1.4.5 合成气转化反应机理分析 |
| 1.5 反应中间体对催化性能的影响 |
| 1.5.1 催化反应中不同中间体对反应性能的影响 |
| 1.5.2 合成气转化反应中H_2O对催化反应性能影响 |
| 1.5.3 合成气转化反应中OH对催化反应性能影响 |
| 1.5.4 合成气转化反应中CH_x(x=1-3)对催化反应性能的影响 |
| 1.6 研究思路及研究内容 |
| 1.6.1 研究思路 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 理论基础 |
| 2.1 密度泛函理论 |
| 2.1.1 交换相关泛函 |
| 2.1.2 赝势 |
| 2.2 过渡态理论 |
| 2.3 计算软件 |
| 2.4 计算方法 |
| 2.4.1 计算公式 |
| 2.4.2 计算参数和计算模型验证分析 |
| 参考文献 |
| 第三章 Co、Ni催化剂上合成气转化反应中OH中间体助催化作用新机制 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 模型构建和计算方法 |
| 3.2.1 模型构建 |
| 3.2.2 计算方法 |
| 3.3 OH/Co与 OH/Ni催化剂上合成气转化反应路径及C_1物种吸附 |
| 3.4 表面OH作用对CH_x生成的影响 |
| 3.4.1 OH_P/M、OH_R/M和 M催化剂上CO活化及表面OH作用 |
| 3.4.2 OH_P/M、OH_R/M和 M催化剂上CH生成及表面OH作用 |
| 3.4.3 OH_P/M、OH_R/M 和 M 催化剂上 CH_2生成及表面 OH 作用 |
| 3.4.4 OH_P/M、OH_R/M 和 M 催化剂上 CH_3生成及表面 OH 作用 |
| 3.4.5 表面OH作用形式对CH_x(x=1-3)单体生成的影响 |
| 3.5 表面OH作用对甲醇生成的影响 |
| 3.5.1 OH_P/M、OH_R/M和 M催化剂上甲醇生成及表面OH作用 |
| 3.5.2 OH_P/M、OH_R/M和 M催化剂上CH_x和甲醇的生成速率 |
| 3.5.3 Ni催化剂上甲醇生成CO甲烷化的影响及表面OH作用 |
| 3.5.4 Co催化剂上甲醇对CH_x生成的影响及表面OH作用 |
| 3.6 Co催化剂上表面OH作用对C_2物种生成的影响 |
| 3.6.1 Co催化剂上表面OH作用下C_2物种生成 |
| 3.6.2 Co催化剂上甲烷生成对C_2物种选择性的影响 |
| 3.7 Co、Ni催化剂表面OH影响催化性能的电子性质分析 |
| 3.8 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 Co、Ni催化剂上合成气转化反应中CH_x(x=1-3)中间体助催化作用新机制.. |
| 4.1 引言 |
| 4.2 模型构建和计算方法 |
| 4.2.1 模型构建 |
| 4.2.2 计算方法 |
| 4.3 CH_x(x=1-3)/M和 M(M=Co,Ni)上合成气转化路径及C_1物种吸附 |
| 4.3.1 CH_x(x=1-3)/M和 M催化剂上表面C_1物种的共吸附 |
| 4.3.2 CH_x(x=1-3)/M和 M催化剂上合成气转化反应路径 |
| 4.4 CH_x/M和 M催化剂上CO活化生成CH及表面CH_x助催化作用 |
| 4.4.1 CH_x(x=1-3)/Co和 Co催化剂上CO初始活化 |
| 4.4.2 CH_x(x=1-3)/Ni和 Ni催化剂上CO初始活化 |
| 4.4.3 CH_x(x=1-3)/Co和 Co催化剂上CH生成 |
| 4.4.4 CH_x(x=1-3)/Ni和 Ni催化剂上CH生成 |
| 4.4.5 CH_x/M和 M催化剂上CH_x对CO活化生成CH的助催化作用 |
| 4.5 CH_x/M和 M催化剂上生成CH_2及表面CH_x助催化作用 |
| 4.5.1 CH_x(x=1-3)/Co和 Co催化剂上CH_2生成 |
| 4.5.2 CH_x(x=1-3)/Ni和 Ni催化剂上CH_2生成 |
| 4.5.3 CH_x/M和 M催化剂上CH_x对生成CH_2的助催化作用 |
| 4.6 CH_x/M和 M催化剂上生成CH_3及表面CH_x助催化作用 |
| 4.6.1 CH_x(x=1-3)/Co和 Co催化剂上CH_3生成 |
| 4.6.2 CH_x(x=1-3)/Ni和 Ni催化剂上甲烷生成 |
| 4.6.3 CH_x/M和 M催化剂上CH_x对生成CH_3和甲烷的助催化作用 |
| 4.7 CH_x/M和 M催化剂上生成甲醇及表面CH_x助催化作用 |
| 4.7.1 CH_x(x=1-3)/Co和 Co催化剂上甲醇生成 |
| 4.7.2 CH_x(x=1-3)/Ni和 Ni催化剂上甲醇生成 |
| 4.7.3 CH_x/M和 M催化剂上CH_x对生成甲醇的助催化作用 |
| 4.8 Co和 Ni催化剂上CH_x(x=1-3)中间体对生成CH_x(x=1-4)的影响 |
| 4.8.1 CH_x(x=1-3)/Co催化剂上CH_x对生成主要单体的影响 |
| 4.8.2 CH_x(x=1-3)/Co催化剂上甲醇对生成CH_x(x=1-3)的影响 |
| 4.8.3 CH_x(x=1-3)/Ni催化剂上甲醇对甲烷生成的影响 |
| 4.9 Co催化剂上CH_x(x=1-3)中间体对生成C_2物种的影响 |
| 4.9.1 CH_x/Co和 Co催化剂上生成C—C键 |
| 4.9.2 CH_x/Co和 Co催化剂上CH_x(x=1-3)对生成C_2物种的助催化作用 |
| 4.9.3 CH_x/Co和 Co催化剂上甲烷对C_2烃类生成的影响 |
| 4.10 Co、Ni催化剂上CH_x(x=1-3)中间体影响催化性能的电子性质分析 |
| 4.10.1 CH_x/M和 M催化剂的Badr电荷分析 |
| 4.10.2 CH_x/M和 M催化剂的d带中心分析 |
| 4.10.3 CH_x/M和 M催化剂的态密度分析 |
| 4.10.4 CH_x/M和 M催化剂的HOMO-LUMO轨道性质分析 |
| 4.11 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 创新点 |
| 5.3 存在问题与建议 |
| 攻读学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
四、天然气及C_1化学化工发展浅析（论文参考文献）
- [1]铁碳微电解处理硫酸根和H2S的实验研究及安全性分析[D]. 武传涛. 北京石油化工学院, 2021(02)
- [2]离子液体与低共熔溶剂在碳捕集与低碳醇分离过程的分子模拟[D]. 张万祥. 青岛科技大学, 2021(01)
- [3]苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究[D]. 李爱红. 北京交通大学, 2021(02)
- [4]CeO2/ZnO/多壁碳纳米管脱除H2S特性研究[D]. 彭俊杰. 西安科技大学, 2021(02)
- [5]陕西能源化工产业高端化发展水平评价及对策研究[D]. 宋远扬. 西安科技大学, 2021(02)
- [6]MOF/聚酰亚胺复合膜结构设计及对沼气中CO2/CH4分离性能研究[D]. 刘冰. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [7]水煤浆气化渣对风沙土改良效果与作物生长响应研究[D]. 赵炜. 内蒙古农业大学, 2021(02)
- [8]合成气费托路线制芳烃的反应机理研究及选择性调控[D]. 王廷. 江南大学, 2021(01)
- [9]ZnZr/ZSM-5催化体系的构建及其催化合成气与苯烷基化反应性能研究[D]. 刘海华. 太原理工大学, 2021(01)
- [10]Co、Ni催化剂上合成气转化反应中关键中间体OH及CHx（x=1-3）的助催化作用新机制[D]. 关尊. 太原理工大学, 2021