一、改进的正则系综法对二阶Virial方程的推导（论文文献综述）
刘硕[1]（2021）在《矿井喷雾降尘表面活性剂作用机理的分子模拟研究》文中认为矿井粉尘防治与井下职工的人身健康及煤矿的安全生产息息相关,喷雾除尘是我国广泛采用的降尘措施之一,在喷雾除尘液中添加表面活性剂可以提高除尘效率。借助分子动力学方法研究表面活性剂在矿井喷雾除尘过程中的作用机理,有助于降低宏观实验的盲目性和繁琐性,具有良好的理论与实际意义。基于此,本文以阳离子表面活性剂DTAB、阴离子表面活性剂SDS、两性表面活性剂BS-12以及非离子表面活性剂AEO-7为研究对象,利用分子动力学模拟的方法,对表面活性剂在矿井喷雾除尘中雾化、捕尘和保水等环节的微观作用机理进行了系统的研究。通过以上研究,以期为表面活性剂在矿井粉尘防治中的应用提供微观的理论基础。主要研究结论如下:（1）表面活性剂对喷雾雾化特性影响机理研究。构建了表面活性剂气-液界面模型,利用分子动力学模拟方法,得到了表面活性剂分子的界面构型特征,通过实验研究了表面活性剂对水雾粒径分布的影响。结果表明,表面活性剂在气-液界面的排布方式与各组分相对数密度以及分子的首尾角度分布有关,这种有序排布是降低溶液表面张力的原因。表面张力的降低使得雾滴的表面积增大,粒径减小,从而提高雾化效果。（2）表面活性剂对雾滴捕尘能力影响机理研究。通过煤尘自然吸水实验和构建的煤壁模型,研究了表面活性剂对水在煤尘表面吸附特性的影响。利用分子表面静电势,揭示了表面活性剂对煤润湿性影响的机制。结果表明,表面活性剂增强了水与煤尘的结合能力,有利于雾滴对煤尘颗粒的捕获,煤分子吸附表面活性剂后,通过增大与H2O分子的电势差,提高煤表面润湿性,增强雾滴捕尘能力。对于褐煤、烟煤和无烟煤,添加阴离子表面活性剂SDS使雾滴捕获能力提升最强。（3）表面活性剂保水性及无机盐对其强化作用机理研究。构建了表面活性剂的溶液模型,利用分子动力学模拟方法,得到了H2O分子在表面活性剂头基及无机盐周围的排布规律和相互作用关系,结合实验,验证了表面活性剂的保水性。结果表明,表面活性剂通过极性头基周围形成的多层水合层起到保水作用,在表面活性剂溶液中添加无机盐会对降尘液的保水作用起到更有益的效果。根据H2O分子与表面活性剂头基的离解能垒判断四种表面活性剂头基的保水能力排序为:SDS>BS-12>AEO-7>DTAB。（4）表面活性剂抑尘性能实验研究。利用自行搭建的喷雾降尘实验平台,考察了阴离子表面活性剂SDS在喷雾降尘实验中针对不同煤种煤尘的降尘效果,并进一步确定了SDS的最优添加浓度。结果表明,添加SDS后,黑岱沟长焰煤、镇城底焦煤、阳煤五矿无烟煤的全尘降尘率分别增加至94.57%、90.80%和87.96%,在实验条件下,确定了SDS对于这三种煤尘降尘的最优添加质量浓度分别为0.2%,0.4%和0.3%。
王乾鹏[2]（2021）在《铝离子电池正极材料的第一性原理计算》文中研究表明为了提高能量利用效率以及减少环境污染,智能电网和电动汽车的大规模推广成为了急迫的需求。但是目前商用的锂离子电池的能量密度、充电效率和成本都难以满足电动汽车和智能电网快速发展需求,寻找新的二次电池体系成为了重要的研究问题。近年来,基于双离子电池机制的提出及室温离子液体电解质的发展,新的铝/石墨电池体系被提出。这一电池体系在循环性能、稳定性以及充电速度上相比之前的铝离子电池取得了巨大的突破,受到了学术界的广泛关注。但是这一电池体系在能量密度上的缺陷阻碍了其商业化的应用。对于双离子电池的体系,能量密度的计算还需要考虑电解质的重量。即使只考虑石墨正极的重量,铝/石墨电池的比容量也没有超过150mAh/g,原因是充电时AlCl4嵌入石墨会占据较大的空间。研究AlCl4在石墨中的嵌入机制有助于理解石墨正极的充放电过程,帮助我们寻找提高能量密度的方法。另外,多种石墨层间化合物广泛应用于不同的电极反应中。研究铝离子电池石墨正极中的扩散机制不仅能够帮助我们理解铝/石墨电池体系的快速充电特性,而且还能为其它使用石墨电极的电池体系的充电速率提高提供参考。本论文的具体研究内容包括以下三个方面:1.铝离子电池石墨正极中的嵌入机制研究。我们通过结构优化确认了 AlCl4在石墨中的嵌入形态,得到的石墨层间化合物结构与实验X射线衍射的结果可以正确对应。我们由嵌入不同数量的AlCl4产生的结构变化得到石墨正极的理论比容量上限。另外我们还计算了 AlCl4石墨层间化合物的形成能,得到了该电池体系在不同比容量区间下的理论电压。我们发现形成能与理论电压的计算依赖于第一性原理计算中使用的范德瓦尔斯相互作用修正。2.AlCl4在石墨层间化合物中的扩散机制研究。我们通过从头算分子动力学模拟,得到了 AlCl4在石墨中的扩散系数,同时发现石墨层间的滑移运动不能被忽视。对比束缚石墨层运动的分子动力学模拟,我们发现了 AlCl4和石墨层之间存在合作迁移效应:AlCl4的扩散不仅受石墨层提供的势垒影响,还被石墨层的运动所促进。由于石墨层的运动较慢,其中的相互作用也比较复杂,为了更全面的反映AlCl4在运动的石墨层中的扩散,我们尝试了更长时间的从头算分子动力学模拟。我们发现在更长的时间尺度下,AlCl4与石墨层的相互作用是不稳定的,AlCl4和石墨层间运动的关联也会因为相互作用的变化而减弱。合作迁移效应的减弱会使AlCl4陷入停滞,扩散系数出现不收敛的现象。我们通过不同的纳秒级别半经验分子动力学模拟,发现因为与石墨层关联性减弱导致的AlCl4扩散停滞在时间尺度和空间尺度上都具有可重复性,并且停滞的频率和晶格的对称性应变正相关。3.AlF4石墨层间化合物的对比研究。我们尝试将AlF4嵌入石墨进行类似的结构性质计算,发现AlF4的石墨层间化合物比AlCl4支持更高的理论比容量和理论电压。我们通过从头算分子动力学模拟计算了 AlF4在石墨中的扩散系数,发现比AlCl4的扩散系数更高。因此我们提出了在铝离子电池中用F元素替代Cl元素的理论方案,这一替代方案可以提高铝离子电池的能量密度并降低充电过程中的体积膨胀,同时保持石墨正极对高充电速率的支持。
卿乐英[3]（2021）在《基于结构热力学的电容器能量密度与功率密度微观机理研究》文中研究说明新能源是稳定能源供应和保护生态环境的关键组成部分,依赖于高性能电化学储能设备（电池和超级电容器）。但是电化学储能设备能量密度和功率密度之间的竞争关系阻碍了其大规模应用。界面电解质微观结构是调控能量密度和功率密度的一个关键因素。目前电解质微观结构对热力学性质的调控机制尚不明确,难点在于缺少定量理论模型。本文拓展耦合流体结构的统计热力学模型,研究了界面电解质微观结构对平衡态和非平衡态热力学性质的调控机制,为设计高性能超级电容器提供理论依据。本文的主要内容如下:（1）阐明了离子去溶剂效应对微孔电极材料电容的贡献。基于离子的溶剂化微观结构,应用MDFT和CDFT结合的多尺度方法确定了溶剂化直径的结构模型,搭建了理论预测和实验测定的桥梁。发现随着离子去溶剂效应增强,离子的溶剂化直径逐渐减小,对应的电容逐渐增大。该多尺度方法不仅定量揭示了受限空间中的溶剂化微观结构,而且为微孔电极材料的设计提供了理论指导。（2）明确了界面电解质微观结构对表面电荷密度的调控机制。耦合电解质微观结构推导了表面电荷密度的直观物理表达式,有效区分了电荷极化效应与介电介质极化效应。发现浓电解质溶液中存在电荷反转现象;中等电解质浓度和高电压差下得到最大能量密度。建立了电解质微观结构和储能性质的直接联系,为设计高性能的超级电容器提供了理论指导。（3）实验和理论结合证明了界面电解质微观结构对电容的调控机制。基于超级电容器充放电过程中界面自由能的变化阐明了电解质微观结构的调控效应,并通过了实验的验证。发现增强界面电解质微观结构的有序性（多层分布结构）可以提高电容,并在电解质浓度为3.0M时得到最大电容。理论和实验的结合建立了电解质微观结构和宏观性质的直接联系,为实验设计高性能超级电容器提供了一个可行方案。（4）应用电解质微观结构的调控机制优化了盐差能的提取。基于海水和淡水响应界面电解质微观结构的电势差异,直接调控海水和淡水热力学循环曲线。发现界面非静电吸引反离子形成的电解质微观结构有利于扩大热力学循环曲线间的距离,提高盐差能的同时还降低了操作电压,验证了界面电解质微观结构的调控机制。（5）构建完整的物理模型准确有效地捕捉双电层电容器的非平衡态热力学性质。耦合电解质微观结构和介电衰减效应（或重叠效应）构建了完整的物理模型,拓展了DDFT来准确揭示离子的吸附和扩散过程。发现介电衰减效应会导致界面吸附量的反常抑制,并且效应增强会抑制电容器的储能。进一步发现强烈的重叠效应可以促进阴阳离子完全分离,进而突破吸附量和吸附速度的竞争博弈关系。完整的物理模型不仅拓展了 DDFT,而且也为打破能量密度和功率密度竞争关系提供了一个可行的方案。综上,本文确定了离子去溶剂效应的定量预测模型,搭建起了理论预测和实验测定的有效桥梁。此外,揭示了界面电解质微观结构和热力学性质的直观物理联系,提出界面自由能来评估电解质微观结构的调控效应,成功应用于优化盐差能的提取。更进一步地,电解质微观结构耦合重叠效应构建了完整的物理模型,打破了吸附量和吸附速度的竞争博弈关系,为优化超级电容器能量密度和功率密度提供了理论基础。
王子敬[4]（2021）在《伴有异质凝结的气固相互作用数值研究》文中研究表明异质凝结现象在日常生活中广泛存在,近年来我国人民深受其害的雾霾污染就起始于大气颗粒物的异质凝结过程。真实条件下的异质凝结影响因素众多,现有的异质凝结理论在成核率、增长率、凝结核-液滴转换及演化规律等方面均存在不足。本文采用分子动力学（MD）方法,建立了基于气固相互作用模型的异质凝结微观研究体系,对伴有凝结的气固相互过程进行了直接模拟和精细建模探索,为完善异质凝结理论奠定了基础。利用分子动力学模拟研究了高饱和度水蒸气在不溶性纳米颗粒表面凝结的初期过程,主要关注颗粒表面曲率和润湿性的影响。结果表明,水蒸气成核存在两个线性阶段。在第一阶段中,水蒸气分子单体首先被壁面吸附,之后通过随机迁移运动,在表面上随机形成团簇。成核速率会受到朝向颗粒表面运动的分子数通量和吸附概率的共同影响。前者随表面曲率减小而降低,后者与气固相互作用强度成正比。在第二阶段中,表面同时会吸附空间中的水分子单体和同质凝结产生的水分子团簇。由于对小颗粒的空间限制,成核速率因吸附同质团簇而提高,因颗粒表面团簇融合而降低,导致此阶段成核速率基本上不受颗粒半径的影响。凝结前期团簇平均尺寸较小且在一段时间内基本不变,随后开始增长且生长速率逐渐增大。分子动力学计算量巨大,直接模拟真实条件下的异质凝结完整过程非常困难且效率极低。本文将异质凝结分解为分子尺度的气固相互作用与颗粒尺度的凝结增长等两个过程,对更基础的前一过程开发了基于GPU平台的分子动力学并行算法,使得计算时间降低两个量级,成功实现对气固相互作用过程的直接模拟。进而,以大量的直接模拟数据为基础,应用机器学习方法构建更精确的相互作用模型。对不可凝结气体与固壁的相互作用进行了直接模拟。结果表明,经典散射核模型均不能重现数值模拟结果。为此,以经典Cercignani-Lampis-Lord（CLL）模型为基础,建立了修正CLL（MCLL）、联合散射核（JK）等两种改进模型。MCLL模型放弃CLL模型调节系数为常数的假设,给定了调节系数与入射状态的定量关系,能够准确预测MD模拟统计得到的同方向反射-入射速度对概率密度分布。JK模型由三个调节系数为常数的类CLL散射核线性组合而成,能够准确捕捉反射速度与不同方向入射速度的相关性。与分子束的数值实验进行验证,新构建的散射核与MD结果均基本吻合。随后,改变气固相互作用强度,研究了伴有凝结的气固相互作用模型。针对大比例气体分子被颗粒表面吸附的现象,统计、分析碰撞次数与相互作用时间的特征,建立了可靠且精细的微观凝结判据,将气体分子与壁面作用之后的状态分为吸附和散射两大类,对前者建立了吸附概率模型,对后者以MCLL模型、JK模型为基础,建立了相应的非平衡散射核模型,获得了模型参数与相互作用强度的定量关系。
何泽洲[5]（2021）在《非共价界面层状纳米复合材料的多尺度力学与设计》文中研究指明重大工程应用和可持续发展需求为开发新型绿色环保的高性能结构与功能纳米复合材料提供了战略机遇和挑战。纳米复合材料的优异性质主要来源于其纳米功能单元,而最主要的挑战是如何有效地将功能单元纳尺度突出的特性传递到宏观尺度。同时,如何解决强度和韧性之间的矛盾,实现纳米复合材料的强韧化设计一直是力学与材料前沿交叉研究中的关键科学问题。生物结构材料因其复杂而精细的层次结构和界面,表现出卓越的力学性能和多功能性。其中,弱界面与微结构协同工作,同时在多个尺度上控制着材料的非弹性变形和增韧机制,实现了材料独特的刚度、强度与韧性的组合,激发了高性能仿生纳米复合材料的发展。非共价界面作为一类弱界面,能在变形过程中动态地断裂和重构,始终保持载荷传递能力,并在界面上允许大的非弹性变形。因此,在材料中引入非共价界面能有效地调控增韧机制,平衡刚度、强度和韧性,从而有望解决纳米复合材料中的主要挑战和关键科学问题。本文围绕着纳米复合材料中非共价界面的多尺度力学框架、基于界面调控的力学优化设计、二维材料的界面力学行为和机理等三个关键科学问题,进行了系统研究。本文首先通过扩展界面本构关系,提出了一个针对砖块和界面系统自下而上的多尺度理论框架。阐明了由于界面本构关系的周期性,规则界面在不同的界面重叠长度下有均匀、局部化和扭结变形三种变形模式,由此定义了两个临界长度以描述非共价界面变形模式的转变。界面扭结表现为多个拓扑缺陷在界面上成核和扩展,从而同时提高了材料的强度和韧性。对不同界面堆叠构型的分析发现,相称界面的变形行为与规则界面相似,而线性滑动模型能很好地描述非相称和随机界面的变形行为。当重叠长度足够长时,由于抗滑性随机界面的荷载传递能力会超过规则界面。理论预测和力学框架通过大规模分子动力学模拟得到了验证。由此,结合通用的特征参数,提出了一个变形模式相图,给出了界面变形模式、关键特征尺寸、材料力学性能之间的内在关联,揭示了非共价界面层状纳米复合材料的一般性强韧化机制。本文接着研究了石墨烯基仿贝壳材料层间强非共价键调控与强韧性优化。考虑层间滑移与结构稳定性的耦合作用,修正了剪滞模型来描述片层拔出过程的增韧效应,明确了石墨烯基仿贝壳材料的强度同时受到界面韧性和剪切强度的影响,而韧性主要由片层拔出过程产生的能量耗散主导。由于三聚氰胺分子与氧化石墨烯之间超强的非共价作用,优选三聚氰胺分子作为层间交联剂。发现了三聚氰胺分子通过反常的氢键作用极大提高了界面剪切应力,增强了层间能量耗散。通过平衡氧化石墨烯面内拉伸强度、层间剪切强度和界面韧性三者之间的竞争,给出了一个同时提高石墨烯基仿贝壳材料强度和韧性的优化策略。进而提出了一个标度律作为评价机制,以联系石墨烯基仿贝壳材料内部非弹性变形与其力学性能,揭示了层间强非共价作用相对其他交联剂的优势,建立了一种基于界面调控兼顾强度和韧性的材料力学设计理论。本文最后研究了二维材料组装结构在范德华作用下的力学行为和机理。结合非线性剪滞模型和分子动力学模拟,明确了由于层间范德华吸引力引起的边缘效应,经典的剪滞模型不能准确地描述多层二维材料的面内变形。在剪滞模型框架下,通过引入两个特征常数来描述边缘剪切应力,发展了考虑边缘效应的剪滞模型,定量地揭示了层间滑移、边缘效应剪切应力和二维材料薄片的弹性变形对多层二维材料组装结构变形的贡献。随后,研究了自折叠石墨烯在外力和热激活作用下从基底上的剥离和撕裂行为,发现了由于基底的范德华作用,石墨烯的撕裂锥角关于基底黏附强度遵循不同于宏观尺度的标度律;在热激活作用下,自折叠石墨烯由于层间范德华作用可以通过自剥离和自撕裂的方式在基底上实现自组装。综上所述,本文结合理论模型和分子动力学模拟,系统地研究了非共价界面层状纳米复合材料的多尺度力学与设计,不仅为力学与材料科学前沿交叉研究中诸多关键科学问题提供了新认识和新理论,还为先进纳米复合材料走向工程应用奠定了理论基础。
王冬[6]（2021）在《二氧化硅/石墨烯/氮化硼结构压力传感器键合机理及应变行为研究》文中提出石墨烯和六方氮化硼（h-BN）层状材料的垂直堆叠组成的范德瓦尔斯异质结构,是制造高质量石墨烯器件的理想模型。当石墨烯/h-BN异质结构受到压力作用时,电阻会发生明显的变化。本论文提出一种新型压力传感器的结构,在Si/Si O2衬底上用石墨烯/h-BN异质结构作为压力敏感薄膜,压力空腔形状设计为棱台型。在Si衬底表面沉积一层Si O2作为绝缘层,将导电的Si与异质结构薄膜绝缘,作为石墨烯/h-BN压力传感器的衬底,并在该层刻蚀出压力空腔,石墨烯/h-BN异质结构敏感薄膜附在Si O2层上。当石墨烯/h-BN异质结构的敏感薄膜受到外界的压力作用时,由于机械变形导致应力变形,异质结构会产生压阻效应,电阻值发生变化,采用惠斯通电桥直接可以检测到对应的压力值,进而通过计算机等设备将压力传感信息显示出。石墨烯/h-BN异质结构压力传感器属于MEMS传感器,首先,本文通过分子动力学模拟的方法,从分子原子层面得到了石墨烯和石墨烯/h-BN异质结构的应力-应变关系,取线弹性部分,拟合出弹性模量数值,发现单层石墨烯的弹性模量约为907GPa,随着石墨烯层数的增多和温度的升高时,弹性模量数值都会变小。进而分析了石墨烯/h-BN异质结构的力学特性和温度特性,得出异质结构的弹性模量为1343GPa,异质结构的力学参数对温度的敏感性比石墨烯低。其次,根据密度泛函理论和Material Studio软件程序包CASTEP分析了石墨烯/h-BN异质结构键合时的能量变化以及三种不同构型的几何优化,得出AB型（一个碳在氮上,另一个在六方氮化硼的中心）为最优构型,带隙打开最大为3.803e V。计算得到了此构型的能带结构与态密度。最后,通过有限元仿真分析软件ANSYS研究了不同形状压力空腔和不同石墨烯/h-BN异质结构敏感薄膜厚度的压力敏感特性,结果显示矩形棱台空腔的中心形变位移最大,传感器的灵敏度也更高,当矩形空腔的长宽比为1.23左右时,压力传感器的压力敏感特性更好,测量低压的准确度更高。当异质结构敏感薄膜厚度在20-40nm时中心形变位移随着异质结构敏感薄膜厚度的增加而迅速减小,减小幅度明显,但当异质结构敏感薄膜厚度大于80nm时,变化较为缓慢。这些结果为石墨烯/h-BN异质结构压力传感器的设计与制作提供了一定的理论基础与依据。
管天宇[7]（2021）在《力-电化学场耦合作用下固体氧化物燃料电池电解质力学行为的多尺度研究》文中研究表明化石燃料的燃烧与环境保护之间的矛盾使人类面临着经济与社会可持续发展的双重挑战。固体氧化物燃料电池具有高能量转化率和低污染的独特优势,受到了人们的广泛关注。作为固体氧化物燃料电池的核心组成部分之一,固体电解质的性能优劣极大程度上决定了固体氧化物燃料电池的性能、使用寿命和商业化进程。高浓度氧空位是决定固体电解质具有高离子电导率的核心,然而作为一种结构缺陷,过度的氧空位聚集必然会影响电解质的机械强度。尤其对处于复杂工作环境下的含裂纹缺陷电解质,裂纹尖端处的应力集中和多物理场耦合效应更是会造成氧空位缺陷的进一步聚集,影响电解质材料的强度和韧度。为此,采用分子动力学和多尺度方法分别研究了氧化钆掺杂氧化铈（GDC）电解质在微观尺度和宏观尺度下的力学行为,系统地分析了多场耦合效应对电解质断裂韧度的影响。论文的主要研究内容如下:通过分子动力学方法在微观尺度上研究了 GDC电解质在单轴拉伸载荷下的各向异性力学行为,发现了不同晶向下的不同相变和断裂机理。在此基础上进一步探究了温度、加载速率、掺杂浓度等因素对不同晶向下的相变和断裂行为的影响机理,与实验结果有着较好的一致性。随后模拟了实际工况下的受到非化学效应影响的非化学计量GDC电解质的力学行为,探究了非化学计量偏差对不同晶向下材料的强度和相变过程的影响规律,分析了氧空位缺陷对相变和断裂行为的影响,计算了非化学计量效应对晶格膨胀的影响作用。利用分子动力学方法,探究了力-电耦合场作用下,外加电场对GDC电解质力学性能和导电性能的影响。这些计算结果和反应机理可以为电解质的制造和使用过程提供理论依据。其次,采用了结合分子动力学和有限元计算的多尺度模拟方法,研究了实际宏观GDC电解质的裂纹开裂问题。通过这种多尺度方法,可以将实际载荷由有限元节点传递到分子动力学区域,不仅可以扩大计模拟范围,节省计算资源,而且具有更高的真实度和可靠性。分别采用分子动力学方法和多尺度方法,系统研究了不同晶向下裂纹的扩展机理,并探究了氧空位缺陷和裂纹缺陷对材料强度的影响规律,发现了裂纹尖端处应力诱导相变现象。最后,根据力-电化学场耦合理论,推导了有限元形式的缺陷扩散方程,详细计算了裂纹尖端应力场对非化学计量的影响。结合多尺度计算方法,建立了多场耦合作用下连接宏观和微观的多尺度计算模型。计算了不同载荷、不同氧分压作用下多场耦合效应对GDC电解质断裂韧度的影响。这些计算结果为GDC电解质,乃至整个燃料电池的性能劣化、失效和断裂分析奠定坚实基础。
周雪瑶[8]（2020）在《CH4和CO2等小分子在过渡金属表面的反应动力学理论研究》文中指出近年来,碳基能源的转化与利用成为催化化学、能源化学以及环境化学等学科的重点研究方向。过渡金属作为常用的催化剂,碳基小分子在其上的动力学过程是控制催化产物生成和生产效率的重要因素。深入研究碳基小分子在过渡金属表面的吸附、迁移和反应的进程,理清各表面基元反应的动力学机理是真正理解催化反应的前提,同时也将为催化剂的设计及工业进程的调控提供思路。随着计算机技术及理论研究方法的不断发展,理论化学家利用第一性原理的研究方法,在分子原子尺度下对碳基小分子在过渡金属表面的反应行为进行描述,提供各反应详尽的动力学机理信息,可与表面动力学实验研究相辅相成,从而加深对表面基元反应本质的理解。甲烷分子作为天然气的重要成分,是能源科学中的研究热点,在工业蒸汽重整化制氢的过程中,其解离吸附过程也是反应的决速步。在本论文中,我们首先对甲烷分子在过渡金属表面的解离吸附动力学机理在微观层面上进行了详尽的研究。利用置换不变多项式-神经网络（permutation invariant polynomial-neural network,PIP-NN）算法,基于我们的合作者发展的 SRP32-vdW泛函,构建了 CH4/Ni（111）体系的15维反应势能面。在该势能面上用准经典轨迹（quasi-classical trajectory,QCT）方法计算的解离吸附机率与实验结果在大范围的平动能下吻合的非常好,误差小于化学精度（<4.2 kJ/mol）。此外,我们对甲烷的氘代物CHD3、CH2D2分子的模式特异性和键的选择性进行了分析,在低于50 kJ/mol的能量范围内定性地重复了实验的研究结果,且当CHD3的（v1）振动模式被激发后,很好地重复了实验中C-H和C-D键断裂的分支比,再次强调了甲烷分子解离吸附反应的非统计动力学特性。随后,以CHD3/Ni（111）体系为例,我们提出 了改进的广义 Langevin 振子（modified generalized Langevin oscillator,MGLO）模型。该模型是在原始GLO模型的基础上,结合前人lattice relaxed sudden（LRS）模型的思想,在动力学计算的同时加入了分子和表面原子耦合效应的矫正。MGLO模型在CHD3/Ni（111）的解离反应中表现良好,完美重复了第一性原理分子动力学（ab initio molecular dynamics,AIMD）和实验的研究结果,也准确描述了分子和表面之间的能量传递过程,说明了该模型在高活化气相-表面反应中的普适性。另外,在分子动力学理论研究中,AIMD方法也是另一有效手段,尽管计算量较大,但在动力学计算时很容易包括表面原子的自由度,描述表面运动对分子反应的影响,使动力学模拟更接近于真实情况,近年来逐渐成为多相催化领域理论研究的常用手段。利用AIMD方法,我们对CH4分子在Ir（332）表面上的动力学过程进行了模拟,研究了缺陷位点对于CH4解离吸附反应的影响,在证明了其高入射能区域内direct反应机理的同时,结合静态分析,也解释了低入射能区域（<0.15 eV）实验中提出的“trapping-precursor”机理的合理性,虽未能提供动力学机理的直接证明,却为后续研究奠定了基础。除了甲烷分子,CO2分子也是重要的碳基能源小分子,作为温室气体的主要成分,研究其在金属表面的动力学机理也对二氧化碳的转化利用有重要意义。利用AIMD方法,我们模拟了实验条件下,CO2分子在Ni（100）表面的吸附、解离和散射动力学过程,重复了实验报道的解离反应趋势,发现了其非直接反应的动力学机理。CO2分子解离反应的宏观势垒和动力学行为不匹配的现象也说明了势能面的形貌对微观动力学机理的重要影响。最后,为了研究更真实的多相催化反应的动力学进程,我们利用AIMD方法模拟了实验条件下H原子入射预吸附CO分子的Cu（111）表面的动力学过程,并对反应过程中的能量传递和非绝热通道的影响进行了讨论,计算所得的CO脱附产物的反应截面、能量和角度分布均和实验吻合良好,通过对反应轨迹的深入分析揭示了 hot-atom机理对于H原子入射引起CO分子脱附的动态置换（dynaimcal displacement）反应的调控机制。以上的这些研究将帮助我们更好地理解碳基能源小分子在金属表面的相互作用,以及分子和表面各自由度之间的能量转移对表面反应的影响,从而更好的阐明相关复杂多相催化反应过程的机理。
余晓翔[9]（2020）在《有机聚合物和小分子晶体中热输运与调控机理的分子动力学研究》文中进行了进一步梳理有机材料在日常生活到工业生产的许多领域有着广泛的应用,其热输运性质十分关键。一方面,散热问题是制约高性能电子器件发展的瓶颈。另一方面,热电效应能实现热能和电能的转换。因此,有机材料的热输运研究对提高能源利用效率以及发展高性能电子器件至关重要。为实现高热导率,我们提出范德华限域效应,并设计一种交叉平铺层积结构。以聚乙烯为对象,分子动力学模拟发现热导率高达181 Wm-1K-1,比体块无序结构高近三个量级。这一机制打破了人们的普遍看法——范德华力不利于传热。分析指出受限范德华势垒使得晶格有序性更好。这一机制也在石墨烯纳米带体系中得到验证。此研究为声子学等领域提供了一些新借鉴。交联聚合物热导率普遍较低,原因在于其无序的网状结构。我们提出自下而上的平行联接策略。分子动力学模拟发现环氧树脂沿链方向热导率达0.8 Wm-1K-1,为无序结构的2倍多。拉伸应变还可将热导率再提高约一个量级。我们通过形态分析解释其内在机理。这一结构可以通过分子层沉积方法实现,为提高交联聚合物热导率提供了新策略。针对有机半导体的不同应用,调控热导率对其器件性能十分重要。我们提出利用掺杂来实现这一目的。以聚乙撑二氧噻吩为对象,通过模拟不同掺杂浓度体系,发现室温下掺杂使其三个方向热导率都降低。分析指出,掺杂主要减小低频区域声子寿命,而且掺杂体系具有多种传热行为共存的特性。此研究为调控有机半导体热输运提供了指导。在热电研究方面,我们提出利用体块声子玻璃晶体材料中的低维电输运来实现高热电性能。以二聚并三噻吩为例,分子动力学模拟发现,其面间方向热导率仅为0.34Wm-1K-1。结合合作者计算的电输运参数,得到其室温下的p型热电优值高达1.48,证实π-π堆叠分子晶体是一种极具潜力的热电材料。此研究为热电研究提供了新思路,且同样适用于无机材料。有机纳米器件内的交叉界面热输运亟待研究。我们推导了一个二维热流解析模型——交叉界面导热模型来求解界面热导。以酞菁铜纳米带为对象,分子动力学模拟得到其界面热导比合作者的实验结果高两到三个量级。接触力学分析指出极低界面热导主要源于粗糙度和搭接方式。此研究为交叉界面导热建立了准确的解析模型,为纳米结构器件热管理提供了指导。本文对几种有机材料晶体的热输运和调控机理进行了深入的研究,为有机材料热输运研究从内在机理到应用策略奠定了理论基础,促进了电子器件、热电应用的发展。
李海鉴[10]（2019）在《煤吸附瓦斯的热效应研究》文中提出瓦斯吸附解吸机理是矿井瓦斯灾害防治和煤层气开采的重要理论基础,瓦斯吸附热力学特性是瓦斯吸附解吸机理的重要组成部分。瓦斯吸附热的准确刻画不仅有助于深刻揭示煤对瓦斯的吸附解吸机理、评价煤对瓦斯的吸附能力,同时瓦斯吸附热对煤体产生的温度效应对于瓦斯抽采和煤与瓦斯突出预测有一定的指导意义。目前关于瓦斯吸附解吸理论的研究还不完善,尤其是对于瓦斯吸附热及其影响因素的认识不全面。本文围绕煤对瓦斯吸附热及其温度效应展开系统研究,取得以下成果:（1）提出了煤对瓦斯的非均匀吸附模型和新的吸附热理论计算模型。运用统计力学方法对吸附热两能态简化模型进行改进;通过Clausius-Clapeyron方程直接推导出了Langmuir及其扩展模型的等量吸附热的解析表达式;从煤的非均匀吸附势能出发建立了可以同时量化吸附量和吸附积分热的煤对瓦斯的非均匀吸附方程。采用改进的两能态简化模型对瓦斯吸附热进行估算,结果表明瓦斯在煤表面的吸附热大于瓦斯的凝聚热。（2）揭示了温度、煤变质程度、气体种类对瓦斯吸附热和等温吸附线的影响规律。采用瓦斯吸附量热实验测试了不同温度、气体和变质程度煤样的瓦斯吸附等温线和吸附热。结果表明,等量吸附热受温度变化的影响较小,可以采用等量吸附热来预测不同温度的吸附等温线;煤吸附CO2的吸附量、吸附积分热和等量吸附热均为最大,其次是CH4和N2;采用不同的吸附模型对实验数据进行拟合分析,结果发现煤的非均匀吸附模型对于吸附等温线和积分热的拟合效果要优于Langmuir方程;对比分析不同吸附模型的等量吸附热,结果发现Langmuir模型的等量吸附热是常数,而由非均匀吸附模型得到的等量热值随着吸附量的增加而减小,采用非均匀吸附模型可以很好地表征煤表面吸附能的非均匀性。（3）阐明了瓦斯吸附热随煤微观孔隙结构的变化规律。通过压汞、低温氮气和二氧化碳吸附实验获得了不同变质程度煤样孔隙结构特征,建立了孔隙结构参数与瓦斯吸附热的关系。结果表明,不同煤样的等量吸附热与超微孔（0.382nm）的比表面积与比例有着较强的正相关性,超微孔含量越多,等量吸附热越大。超微孔含量增加10%,等量吸附热增大0.7 kJ/mol,超微孔对瓦斯吸附起主导作用。（4）揭示了煤的分子结构特征对瓦斯吸附热的影响机制。通过13C核磁共振、傅里叶变换红外光谱和X射线衍射技术得到不同变质程度煤大分子结构参数,结果表明随着变质程度的增加,煤的芳碳率逐渐增加,而煤分子中的脂肪链长度、含氧官能团含量和煤微晶结构的晶面间距均逐渐降低,并接近于石墨化。在煤分子结构参数的基础上建立了具有不同苯环数、烷基侧链长度和含氧官能团的简化煤分子结构模型,计算了不同煤分子模型与甲烷相互作用的吸附能。结果表明,随着煤的基本结构单元中的苯环数越多,吸附热越大;烷基侧链和含氧官能团的存在能增强煤与瓦斯分子的相互作用,尤其是羟基的存在对吸附能影响最大,吸附热可增大2.4倍;瓦斯吸附能的大小还与甲烷分子与煤分子的距离有关,存在最佳吸附距离使得吸附能最大。（5）揭示了动态吸附热效应对煤体温度变化的影响规律。开展了瓦斯吸附动态放热实验,发现瓦斯吸附过程中煤粒温度呈现出快速上升后缓慢衰减的变化规律,且煤粒温度的变化取决于吸附产热速率与放热速率的大小。同时,建立了考虑吸附解吸热效应的煤层瓦斯流动多场耦合理论模型,通过数值模拟分别研究了瓦斯的等量吸附热、煤的吸附体积常数、初始温度、初始瓦斯压力以及初始渗透率对煤体温度的影响。模拟结果显示,煤体的温度变化量与瓦斯的等量吸附热、煤的吸附体积常数、初始温度、初始瓦斯压力以及初始渗透率皆呈正相关关系。该论文有图63幅,表26个,参考文献185篇。
二、改进的正则系综法对二阶Virial方程的推导（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、改进的正则系综法对二阶Virial方程的推导（论文提纲范文）
（1）矿井喷雾降尘表面活性剂作用机理的分子模拟研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 国内外研究现状 |
| 1.2.1 粉尘防治技术研究现状 |
| 1.2.2 煤尘润湿性研究现状 |
| 1.2.3 表面活性剂研究现状 |
| 1.3 存在的问题 |
| 1.4 本文的研究内容和方法 |
| 1.4.1 研究内容和方法 |
| 1.4.2 技术路线 |
| 第2章 分子模拟方法及理论基础 |
| 2.1 分子模拟软件及模拟方法简介 |
| 2.2 分子动力学模拟的基本原理及参数选择 |
| 2.2.1 分子动力学基本原理 |
| 2.2.2 分子动力学模拟参数选择 |
| 2.3 量子化学计算原理简介 |
| 2.3.1 量子化学计算基本原理 |
| 2.3.2 密度泛函基本原理 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 表面活性剂对喷雾雾化特性影响机理研究 |
| 3.1 表面活性剂界面模型的构建 |
| 3.1.1 表面活性剂的选择及基本性质测定 |
| 3.1.2 模型的构建和参数设置 |
| 3.2 表面活性剂影响界面张力的分子动力学研究 |
| 3.2.1 表面活性剂界面构型分析 |
| 3.2.2 表面活性剂影响界面张力的机理分析 |
| 3.3 表面活性剂对水雾粒径分布的影响 |
| 3.3.1 实验装置及方法 |
| 3.3.2 表面活性剂对水雾粒径分布规律的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 表面活性剂对雾滴捕尘能力影响机理研究 |
| 4.1 煤尘自然吸水实验 |
| 4.1.1 实验设备及方法 |
| 4.1.2 实验结果分析 |
| 4.2 煤壁模型构建与参数设置 |
| 4.2.1 煤分子化学结构模型的选择 |
| 4.2.2 模型的构建及模拟方法 |
| 4.3 水在煤尘表面吸附特性研究 |
| 4.3.1 纯水在煤壁表面的吸附 |
| 4.3.2 表面活性剂对水在煤壁表面吸附的影响 |
| 4.3.3 水在煤中扩散特性研究 |
| 4.4 表面静电势与煤润湿性关联分析 |
| 4.4.1 不同煤的润湿性分析 |
| 4.4.2 表面活性剂影响煤润湿性的静电势分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 表面活性剂保水性及无机盐对其强化机理研究 |
| 5.1 溶液模型的构建与参数设置 |
| 5.1.1 溶液模型的构建 |
| 5.1.2 分子动力学模拟方法 |
| 5.2 表面活性剂保水作用的分析 |
| 5.2.1 表面活性剂的水合作用 |
| 5.2.2 平均力势的计算 |
| 5.3 无机盐影响下表面活性剂的保水作用分析 |
| 5.3.1 无机盐离子的静电屏蔽作用 |
| 5.3.2 无机盐对表面活性剂水合作用的影响 |
| 5.3.3 无机盐离子的水合作用 |
| 5.4 表面活性剂保水性能实验研究 |
| 5.4.1 表面活性剂保水实验方法 |
| 5.4.2 表面活性剂保水实验结果分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 表面活性剂抑尘性能实验研究 |
| 6.1 喷雾雾化及捕尘机理 |
| 6.2 表面活性剂降尘效果监测方法 |
| 6.2.1 喷雾抑尘测试系统 |
| 6.2.2 测试方案 |
| 6.3 测试结果与分析 |
| 6.3.1 表面活性剂对黑岱沟长焰煤煤尘抑制效果分析 |
| 6.3.2 表面活性剂对山西镇城底焦煤煤尘抑制效果分析 |
| 6.3.3 表面活性剂对山西阳煤五矿无烟煤煤尘抑制效果分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 7.1 主要结论 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 研究工作展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（2）铝离子电池正极材料的第一性原理计算（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 锂离子电池的发展历史以及面临的挑战 |
| 1.1.1 锂离子电池的发展历史与现状 |
| 1.1.2 锂离子电池面临的挑战以及新的研究方向 |
| 1.2 双离子电池的研究进展 |
| 1.3 铝离子电池的研究进展 |
| 1.3.1 铝离子电池的发展历史 |
| 1.3.2 铝离子电池石墨正极的研究近况 |
| 1.4 小结 |
| 第2章 理论研究方法 |
| 2.1 第一性原理计算的理论基础 |
| 2.1.1 多体薛定谔方程的近似求解——Hatree-Fock方法 |
| 2.1.2 密度泛函理论 |
| 2.1.3 交换关联泛函 |
| 2.1.4 范德瓦尔斯相互作用修正 |
| 2.1.5 Kohn-Sham方程求解 |
| 2.2 第一性原理计算软件简介 |
| 2.2.1 VASP |
| 2.2.2 FHI-aims |
| 2.2.3 ABACUS |
| 2.2.4 三种计算软件对比 |
| 2.3 原子位置弛豫与晶格优化 |
| 2.3.1 共轭梯度法 |
| 2.3.2 BFGS法 |
| 2.4 分子动力学模拟 |
| 2.4.1 经典分子动力学 |
| 2.4.2 从头算分子动力学 |
| 2.4.3 半经验分子动力学 |
| 2.4.4 平衡态分子动力学模拟的约束条件 |
| 第3章 铝离子电池石墨正极中的嵌入机制研究 |
| 3.1 研究背景 |
| 3.2 计算方法与建模 |
| 3.3 收敛性测试 |
| 3.3.1 纯石墨体系的测试 |
| 3.3.2 Stage2的AlCl_4石墨层间化合物的结构性质测试 |
| 3.4 Stage4的AlCl_4石墨层间化合物的结构性质 |
| 3.4.1 Stage4的AlCl_4石墨层间化合物的晶体结构 |
| 3.4.2 Stage4的AlCl_4石墨层间化合物的能量性质 |
| 3.5 小结 |
| 第4章 铝离子电池石墨正极中的扩散机制研究 |
| 4.1 研究背景 |
| 4.1.1 能斯特-爱因斯坦方程 |
| 4.1.2 扩散机制研究方法 |
| 4.1.3 实验对铝离子电池正极充电速率的研究 |
| 4.2 计算方法与建模 |
| 4.3 AlCl_4在石墨层间化合物中的扩散性质 |
| 4.4 合作迁移效应对扩散性质的影响 |
| 4.5 长时间尺度(纳秒)分子动力学模拟中扩散性质的变化 |
| 4.5.1 更长时间的从头算分子动力学模拟 |
| 4.5.2 纳秒尺度的半经验分子动力学模拟 |
| 4.5.3 晶格对称性应变对扩散性质的影响 |
| 4.6 小结 |
| 第5章 对AlF_4石墨层间化合物的研究 |
| 5.1 研究背景 |
| 5.2 计算方法与建模 |
| 5.3 AlF_4石墨层间化合物的结构性质 |
| 5.4 AlF_4在石墨层间化合物中的扩散性质 |
| 5.5 小结 |
| 第6章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果 |
（3）基于结构热力学的电容器能量密度与功率密度微观机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景和意义 |
| 1.2 超级电容器的关键性指标和行业挑战 |
| 1.3 超级电容器的研发进展和瓶颈 |
| 1.3.1 电极材料开发 |
| 1.3.2 电解质溶液开发 |
| 1.4 电容器性能研究的传统微观模型 |
| 1.5 平衡态和非平衡态结构热力学 |
| 1.5.1 传统热力学 |
| 1.5.2 分子热力学 |
| 1.5.3 结构热力学 |
| 1.6 基于结构热力学的超级电容器研究 |
| 1.6.1 实验研究 |
| 1.6.2 分子模拟研究 |
| 1.6.3 理论研究 |
| 1.7 本文的研究思路及研究框架 |
| 第2章 平衡态和非平衡态结构热力学 |
| 2.1 基本热力学关系 |
| 2.2 流体微观结构与结构热力学 |
| 2.3 经典密度泛函理论 |
| 2.3.1 简单带电体系泛函构建 |
| 2.3.2 分子密度泛函理论 |
| 2.4 动态密度泛函理论及其拓展 |
| 2.4.1 动态密度泛函理论 |
| 2.4.2 动态反应密度泛函理论 |
| 2.4.3 动态密度泛函理论的其他拓展 |
| 2.5 计算方法和流程 |
| 2.5.1 平衡态流体微观结构的计算细节 |
| 2.5.2 非平衡态流体微观结构的计算细节 |
| 2.6 本章小结 |
| 第3章 微/纳孔道中离子去溶剂效应建模及对电容的影响机理 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 离子去溶剂化模型和计算方法 |
| 3.3 均相体系中离子的溶剂化微观结构 |
| 3.3.1 水溶液体系 |
| 3.3.2 有机溶液体系 |
| 3.4 非均相体系中离子去溶剂化微观结构 |
| 3.4.1 水溶液体系 |
| 3.4.2 有机溶液体系 |
| 3.5 离子去溶剂效应对微孔电极材料储能的贡献 |
| 3.5.1 实验研究进展 |
| 3.5.2 离子去溶剂效应对电容的影响 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 电解质微观结构对能量密度的影响机理 |
| 4.1 界面电解质微观结构的揭示和表征 |
| 4.1.1 表面电荷密度的正确表征 |
| 4.1.2 表面电荷密度和界面吸附量的区别 |
| 4.2 界面电解质微观结构对表面电荷密度的影响 |
| 4.2.1 阴阳极板间距的影响 |
| 4.2.2 均相电解质浓度的影响 |
| 4.2.3 阴阳极板间距和均相电解质浓度对能量密度的调控 |
| 4.3 本章小结 |
| 第5章 电解质微观结构对界面自由能的调控 |
| 5.1 电解质微观结构和界面自由能的关系 |
| 5.2 电解质微观结构对界面自由能和电容的影响 |
| 5.2.1 电解质浓度的影响 |
| 5.2.2 表面电压的影响 |
| 5.2.3 相对介电常数的影响 |
| 5.3 本章小结 |
| 第6章 基于电解质微观结构调控的盐差能提取 |
| 6.1 盐差能提取的背景 |
| 6.2 盐差能提取的工作原理 |
| 6.3 电解质微观结构对盐差能提取的调控 |
| 6.3.1 电解质微观结构对盐差能操作曲线的调整 |
| 6.3.2 界面选择性吸附对盐差能的影响 |
| 6.3.3 海水淡水浓度差对盐差能的影响 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 电解质微观结构对功率密度的影响 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 电解质微观结构的物理模型 |
| 7.2.1 介电衰减效应模型 |
| 7.2.2 界面重叠效应模型 |
| 7.3 介电衰减效应对离子扩散和电容性能的影响 |
| 7.3.1 介电衰减效应的动态演化过程 |
| 7.3.2 介电衰减效应对电解质微观结构的影响 |
| 7.3.3 介电衰减效应对电容的调控 |
| 7.4 重叠效应对离子吸附量和吸附速度的影响 |
| 7.4.1 强重叠效应和弱重叠效应 |
| 7.4.2 重叠效应对电解质微观结构的影响 |
| 7.4.3 重叠效应对吸附量和吸附速度的影响 |
| 7.5 本章小结 |
| 第8章 结论与展望 |
| 8.1 全文总结 |
| 8.2 展望 |
| 8.2.1 流体结构热力学的发展 |
| 8.2.2 基于结构热力学的电容器储能机制的进一步研究 |
| 8.2.3 基于机器学习的电容器储能的共性规律 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间发表的论文 |
| 攻读博士学位期间参加的学术会议 |
| 攻读博士学位期间获得的奖励和荣誉 |
（4）伴有异质凝结的气固相互作用数值研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 研究现状 |
| 1.2.1 异质凝结现状 |
| 1.2.2 气固相互作用现状 |
| 1.3 本文工作 |
| 第2章 基于CUDA的GPU并行分子动力学方法 |
| 2.1 分子动力学方法 |
| 2.2 系综与控温方法 |
| 2.2.1 系综 |
| 2.2.2 控温方法 |
| 2.3 边界处理 |
| 2.4 并行加速方法 |
| 2.4.1 GPU并行方法 |
| 2.4.2 单算例并行方法 |
| 2.4.3 多算例并行方法 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 分子尺度下的异质凝结研究 |
| 3.1 模型与方法 |
| 3.2 铜颗粒上的异质凝结 |
| 3.2.1 水分子的吸附 |
| 3.2.2 团簇稳定性和临界尺寸n~* |
| 3.2.3 成核率J |
| 3.2.4 团簇生长和生长率 |
| 3.3 气固相互作用强度的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 基于机器学习算法的散射核研究 |
| 4.1 无凝结散射核的MD模拟 |
| 4.1.1 模型和方法 |
| 4.1.2 相互作用时间 |
| 4.1.3 反射速度分布 |
| 4.2 基于学习算法建立的修正CLL模型 |
| 4.2.1 自定义误差函数的学习算法 |
| 4.2.2 基于CLL模型的散射核 |
| 4.2.3 联合散射核模型 |
| 4.3 讨论与验证 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 伴有凝结的散射核研究 |
| 5.1 MD模拟中的稳定吸附判据 |
| 5.1.1 模型和方法 |
| 5.1.2 碰撞次数与相互作用时间 |
| 5.1.3 吸附判据 |
| 5.2 吸附分子分布 |
| 5.2.1 吸附概率和吸附率 |
| 5.2.2 吸附分子速度分布 |
| 5.2.3 吸附概率模型 |
| 5.3 散射分子分布 |
| 5.3.1 MD模拟结果 |
| 5.3.2 基于MCLL的非平衡态散射核模型 |
| 5.3.3 基于联合散射核的非平衡态模型 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 总结与展望 |
| 6.1 工作总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 补充材料 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果 |
（5）非共价界面层状纳米复合材料的多尺度力学与设计（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 层状纳米复合材料的研究现状 |
| 1.2.1 生物结构材料的构效关系 |
| 1.2.2 层状纳米复合材料的力学特性 |
| 1.2.3 层状纳米复合材料的多尺度力学分析方法 |
| 1.2.4 层状纳米复合材料的力学优化设计 |
| 1.3 层状纳米复合材料设计中的关键科学问题 |
| 1.3.1 非共价界面的多尺度力学框架 |
| 1.3.2 基于非共价界面调控的力学优化设计 |
| 1.3.3 二维材料中的界面力学行为和机理 |
| 1.4 本文的主要研究内容 |
| 第2章 非共价界面层状纳米复合材料的研究方法 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 分子动力学模拟 |
| 2.2.1 分子动力学简介 |
| 2.2.2 分子动力学模拟的基本过程和概念 |
| 2.2.3 相关力学量计算 |
| 2.3 非共价界面相关分析方法 |
| 2.3.1 原子应变 |
| 2.3.2 氢键分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 非共价界面层状纳米复合材料的一般力学框架 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 界面本构关系 |
| 3.2.1 官能团的影响 |
| 3.2.2 官能团分布的影响 |
| 3.3 连续剪滞模型分析 |
| 3.3.1 界面尺度的剪滞模型 |
| 3.3.2 结构尺度的剪滞模型 |
| 3.3.3 变形模型的转换 |
| 3.4 离散剪滞模型分析 |
| 3.4.1 离散剪滞模型 |
| 3.4.2 界面构型的影响 |
| 3.5 结果与讨论 |
| 3.5.1 分子动力学模拟中的变形模型 |
| 3.5.2 尺寸效应和界面设计 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 石墨烯基仿贝壳材料的界面调控与优化设计 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 石墨烯基仿贝壳材料的变形模式 |
| 4.2.1 弹塑性变形 |
| 4.2.2 片层拔出 |
| 4.3 小分子对层间力学性能的影响 |
| 4.3.1 小分子对氧化石墨烯界面的增强 |
| 4.3.2 小分子对错列结构的影响 |
| 4.4 氧化石墨烯的力学性能 |
| 4.5 石墨烯基类珍珠材料的优化设计 |
| 4.5.1 最佳小分子含量和氧化程度 |
| 4.5.2 各种层间交联的对比 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 二维材料组装结构中的范德华作用及其边缘效应 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 多层二维材料组装结构中边缘效应对层间剪切的影响 |
| 5.2.1 模型和方法 |
| 5.2.2 多层二维材料组装结构的变形行为 |
| 5.2.3 多层二维材料组装结构的边缘效应 |
| 5.3 石墨烯在基底上撕裂和剥离的自组装力学行为 |
| 5.3.1 模型和方法 |
| 5.3.2 石墨烯从基底上的撕裂 |
| 5.3.3 石墨烯的自折叠和自撕裂 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 总结与展望 |
| 6.1 工作总结 |
| 6.2 主要创新点 |
| 6.3 研究展望 |
| 参考文献 |
| 附录A 铜纳米线八面体桁架构架材料的力学性能 |
| A.1 引言 |
| A.2 纳米构架材料的变形机制 |
| A.3 分析建模与讨论 |
| A.3.1 有效模量 |
| A.3.2 有效屈服强度 |
| A.4 轻质高强的纳米构架材料 |
| A.5 结论与展望 |
| 附录B 非共价界面一般力学框架中的数值方法 |
| B.1 分子动力学模拟 |
| B.2 非线性剪滞模型数值求解 |
| B.3 扩展Dugdale模型的理论解 |
| 附录C 石墨烯基仿贝壳材料中的方程求解与数值模拟 |
| C.1 分子动力学模拟 |
| C.2 弹塑性变形阶段位移场的求解过程 |
| C.3 片层拔出过程的线性剪滞分析 |
| C.4 石墨烯基纳米复合材料的力学性能 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果 |
（6）二氧化硅/石墨烯/氮化硼结构压力传感器键合机理及应变行为研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景和意义 |
| 1.2 压阻式压力传感器 |
| 1.2.1 压阻式压力传感机制 |
| 1.2.2 压阻式压力传感器压阻材料 |
| 1.2.3 压阻式压力传感器国内外研究现状 |
| 1.3 石墨烯压阻式压力传感器 |
| 1.3.1 石墨烯特性 |
| 1.3.2 石墨烯制备方法 |
| 1.3.3 石墨烯压阻式压力传感器国内外研究现状 |
| 1.4 论文的主要研究工作 |
| 第二章 分子动力学模拟理论和方法 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 分子动力学模拟的基本原理 |
| 2.2.1 分子体系运动方程的求解方法 |
| 2.2.2 分子动力系模拟的边界条件 |
| 2.2.3 分子动力系模拟的势函数 |
| 2.2.4 系综 |
| 2.2.5 温度和压力控制技术 |
| 2.3 分子动力学模拟的基本步骤 |
| 2.3.1 确定起始构型 |
| 2.3.2 构建体系和能量最小化 |
| 2.3.3 平衡过程 |
| 2.3.4 宏观物理量的计算 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 石墨烯/六方氮化硼(h-BN)压力传感器力学特性研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 石墨烯拉伸变形力学性能 |
| 3.2.1 单层石墨烯拉伸变形与断裂的分子动力学模拟 |
| 3.2.2 双层、三层石墨烯拉伸变形与断裂的分子动力学模拟 |
| 3.3 石墨烯拉伸变形温度敏感特性 |
| 3.3.1 不同温度条件下单层、双层、三层石墨烯的拉伸模拟 |
| 3.3.2 不同温度条件下单层、双层、三层石墨烯的力学参数 |
| 3.4 石墨烯/h-BN异质结构力学行为研究 |
| 3.4.1 石墨烯/h-BN异质结构拉伸变形模拟 |
| 3.4.2 石墨烯/h-BN异质结构的温度敏感特性 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 石墨烯/h-BN异质结构键合状态研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 石墨烯/h-BN异质结构的键合状态 |
| 4.2.1 石墨烯/h-BN异质结构的键合材料 |
| 4.2.2 石墨烯/h-BN异质结构的键合能量 |
| 4.3 石墨烯/h-BN异质结构能量状态 |
| 4.3.1 基于密度泛函的第一性原理计算 |
| 4.3.2 不同构型石墨烯/h-BN异质结构的几何优化 |
| 4.3.3 不同构型石墨烯/h-BN异质结构的能带结构 |
| 4.3.4 石墨烯/h-BN异质结构的态密度 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 石墨烯/h-BN异质结构压力传感器有限元仿真分析 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 传感器空腔形状的仿真研究 |
| 5.2.1 传感器空腔形状的模型建立与理论 |
| 5.2.2 正方形棱台空腔形状的仿真与结果分析 |
| 5.2.3 矩形棱台空腔形状的仿真与结果分析 |
| 5.2.4 圆形棱台空腔形状的仿真与结果分析 |
| 5.3 矩形空腔的长宽比与空腔形状的压力敏感特性分析 |
| 5.3.1 矩形空腔形状的压力敏感特性分析 |
| 5.3.2 矩形空腔长宽比的压力敏感特性分析 |
| 5.4 异质结构厚度的压力敏感特性仿真与结果分析 |
| 5.4.1 异质结构厚度的压力敏感特性 |
| 5.4.2 异质结构厚度的仿真与结果分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 工作总结与展望 |
| 6.1 工作总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 A:本人在攻读硕士学位期间的科研成果 |
（7）力-电化学场耦合作用下固体氧化物燃料电池电解质力学行为的多尺度研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 物理量名称及符号表 |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题来源及研究背景和意义 |
| 1.2 固体氧化物燃料电池简介 |
| 1.2.1 工作原理 |
| 1.2.2 SOFC发展现状 |
| 1.3 氧化铈基电解质简介 |
| 1.4 多尺度计算方法简介 |
| 1.5 本文的主要研究内容 |
| 第2章 多尺度计算模拟方法简介 |
| 2.1 分子动力学方法简介 |
| 2.1.1 基本原理 |
| 2.1.2 原子间作用势 |
| 2.1.3 数值积分算法 |
| 2.1.4 周期性边界条件 |
| 2.1.5 初始条件 |
| 2.1.6 控温控压算法 |
| 2.2 Atom-to-Continuum多尺度方法基本原理 |
| 2.2.1 粗粒化算法 |
| 2.2.2 耦合算法 |
| 2.2.3 求解方法 |
| 2.3 本章小结 |
| 第3章 GDC固体电解质的各向异性力学行为 |
| 3.1 单轴拉伸载荷下的GDC各向异性力学行为 |
| 3.1.1 势函数的准确性验证 |
| 3.1.2 温度对CeO_2力学行为的影响 |
| 3.1.3 应变率对CeO_2力学行为的影响 |
| 3.1.4 掺杂浓度对GDC力学行为的影响 |
| 3.2 非化学计量GDC的各向异性力学行为 |
| 3.2.1 非化学计量GDC的各向异性力学行为 |
| 3.2.2 温度对非化学计量GDC力学行为的影响 |
| 3.2.3 掺杂浓度对非化学计量GDC力学行为的影响 |
| 3.2.4 混合膨胀系数 |
| 3.3 力-电耦合作用下GDC电解质各向异性力学行为 |
| 3.3.1 力-电耦合作用对CeO_2力学行为的影响 |
| 3.3.2 力-电耦合作用下掺杂浓度对力学行为的影响 |
| 3.3.3 力-电耦合工况下温度对力学行为的影响 |
| 3.3.4 电场对导电性能的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 含裂纹GDC固体电解质的断裂行为的多尺度研究 |
| 4.1 含裂纹非化学计量GDC固体电解质的断裂行为的分子动力学模拟 |
| 4.1.1 含裂纹GDC固体电解质的各向异性力学行为 |
| 4.1.2 含裂纹非化学计量GDC固体电解质的各向异性力学行为 |
| 4.2 CeO_2断裂行为的多尺度模拟 |
| 4.2.1 拉伸[100]晶向相变对比 |
| 4.2.2 拉伸[100]晶向-含裂纹模型 |
| 4.2.3 拉伸[111]晶向-含裂纹模型 |
| 4.3 本章小结 |
| 第5章 力-电化学耦合作用下电解质断裂行为的多尺度模拟 |
| 5.1 固体电解质的力-电化学场耦合理论 |
| 5.1.1 基本方程 |
| 5.1.2 模型简化基本假设 |
| 5.1.3 有限元形式的扩散方程 |
| 5.1.4 多场耦合算例 |
| 5.2 多场耦合作用对含Ⅰ型裂纹GDC断裂韧度的影响 |
| 5.2.1 计算多晶弹性常数 |
| 5.2.2 多尺度方法计算CeO_2断裂韧度 |
| 5.2.3 多尺度方法计算标准化学计量GDC断裂韧度 |
| 5.2.4 只考虑电化学势扩散对GDC断裂韧度的影响 |
| 5.2.5 裂纹尖端应力场诱导作用对GDC断裂韧度的影响 |
| 5.2.6 膜体两侧氧分压对GDC断裂韧度的影响 |
| 5.3 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其他成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（8）CH4和CO2等小分子在过渡金属表面的反应动力学理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 概述 |
| 1.2 本文主要内容 |
| 参考文献 |
| 第2章 理论基础 |
| 2.1 量子力学基础 |
| 2.1.1 基本概念 |
| 2.1.2 Born-Oppenheimer近似 |
| 2.2 Hatree-Fock方程 |
| 2.2.1 单电子近似与平均场理论 |
| 2.2.2 Slater行列式与Hatree-Fock方程 |
| 2.3 密度泛函理论 |
| 2.3.1 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.3.2 Kohn-Sham方程 |
| 2.3.3 DFT理论中的近似方法 |
| 1. 局域密度近似方法 |
| 2. 非局域密度近似方法 |
| 2.3.4 DFT理论在固体表面的应用 |
| 2.4 第一性原理分子动力学 |
| 2.4.1 Newton经典运动方程数值积分算法 |
| 2.4.2 分子动力学系综 |
| 2.5 动力学初始采样 |
| 2.5.1 多原子分子内部振转态初始采样 |
| 2.5.2 金属表面原子的初始采样 |
| 2.5.3 气相-表面碰撞反应初始采样 |
| 2.6 神经网络算法构建体系势能面 |
| 2.6.1 神经网络架构 |
| 2.6.2 数据集的选择 |
| 2.6.3 置换不变多项式神经网络算法 |
| 参考文献 |
| 第3章 甲烷分子在过渡金属表面的解离吸附动力学 |
| 3.1 研究背景 |
| 3.2 CH_4/Ni(111)体系势能面 |
| 3.2.1 计算细节 |
| 1. 电子结构计算 |
| 2. 势能面拟合 |
| 3. 动力学计算 |
| 3.2.2 结果及讨论 |
| 1. 势能面收敛性测试 |
| 2. CHD_3分子的解离机率 |
| 3.2.3 小结 |
| 3.3 CHD_3及CH_2D_2分子的解离吸附反应 |
| 3.3.1 计算细节 |
| 3.3.2 结果及讨论 |
| 1. CHD_3分子的解离 |
| 2. CH_2D_2分子的解离 |
| 3. SVP模型分析 |
| 3.3.3 小结 |
| 3.4 改进的广义Langevin振子(MGLO)模型 |
| 3.4.1 计算细节 |
| 1. MGLO模型的建立 |
| 2. 动力学计算 |
| 3.4.2 结果及讨论 |
| 1. 最小能量路径 |
| 2. 解离机率 |
| 3. 分子和表面之间的能量迁移 |
| 3.4.3 小结 |
| 3.5 CH_4/Ir(332)体系动力学 |
| 3.5.1 计算细节 |
| 3.5.2 结果及讨论 |
| 1. 物理吸附势阱 |
| 2. 过渡态 |
| 3. AIMD动力学计算 |
| 4. 低E_i区域的晶格运动效应 |
| 3.5.3 小结 |
| 参考文献 |
| 第4章 CO_2/Ni(100)及H-CO/Cu(111)体系第一性原理分子动力学 |
| 4.1 研究背景 |
| 4.2 CO_2/Ni(100)体系动力学 |
| 4.2.1 计算细节 |
| 4.2.2 结果及讨论 |
| 1. 反应路径 |
| 2. CO_2分子的解离、粘附和散射 |
| 3. 分子和表面之间的能量传递 |
| 4. Steering效应 |
| 4.2.3 小结 |
| 4.3 H-CO/CU(111)体系动力学 |
| 4.3.1 计算细节 |
| 4.3.2 结果及讨论 |
| 4.3.3 小结 |
| 参考文献 |
| 总结与展望 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（9）有机聚合物和小分子晶体中热输运与调控机理的分子动力学研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 主要物理量名称及符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 有机材料简介 |
| 1.3 有机材料热输运研究现状 |
| 1.4 本文的研究内容及章节安排 |
| 1.5 本章小结 |
| 2 声子热传导理论和分子动力学方法 |
| 2.1 声子热传导理论 |
| 2.2 分子动力学简介 |
| 2.3 基于分子动力学的分析方法 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 范德华限域效应促进聚乙烯晶体热输运 |
| 3.1 背景现状与意义 |
| 3.2 分子动力学模拟设置 |
| 3.3 范德华限域效应提高聚乙烯热导率 |
| 3.4 范德华限域效应机理分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 平行联接提高环氧树脂聚合物热导率 |
| 4.1 背景现状与意义 |
| 4.2 分子动力学模拟设置 |
| 4.3 交联环氧树脂热导率随交联度的变化 |
| 4.4 自下而上平行联接提高环氧树脂热导率 |
| 4.5 形态机理分析 |
| 4.6 环氧树脂单链热导率 |
| 4.7 本章小结 |
| 5 掺杂调控聚乙撑二氧噻吩晶体热导率 |
| 5.1 背景现状与意义 |
| 5.2 分子动力学模拟设置 |
| 5.3 聚乙撑二氧噻吩晶体热导率 |
| 5.4 掺杂对聚乙撑二氧噻吩晶体热导率的影响 |
| 5.5 掺杂影响机理分析 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 二聚并三噻吩分子晶体的热导率计算 |
| 6.1 背景现状与意义 |
| 6.2 分子动力学模拟设置 |
| 6.3 二聚并三噻吩分子晶体热导率 |
| 6.4 二聚并三噻吩分子晶体的热电性能 |
| 6.5 本章小结 |
| 7 酞菁铜分子晶体纳米带界面导热及理论模型研究 |
| 7.1 背景现状与意义 |
| 7.2 交叉界面导热模型 |
| 7.3 分子动力学模拟设置 |
| 7.4 铜酞菁分子晶体纳米带界面热导 |
| 7.5 基于表面粗糙度的接触力学分析 |
| 7.6 搭接方式与表面重构的影响 |
| 7.7 本章小结 |
| 8 全文总结与工作展望 |
| 8.1 本文工作总结 |
| 8.2 本文特色与创新之处 |
| 8.3 下一步工作展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录1 攻读博士学位期间发表的学术论文 |
| 附录2 攻读博士学位期间参加的学术会议 |
| 附录3 攻读博士学位期间参与的科研项目 |
（10）煤吸附瓦斯的热效应研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 变量注释表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 选题背景及意义 |
| 1.2 国内外研究现状 |
| 1.3 存在问题 |
| 1.4 主要研究内容和技术路线 |
| 2 吸附热基本理论与计算模型 |
| 2.1 吸附热概念 |
| 2.2 吸附热统计力学理论模型 |
| 2.3 吸附热力学理论 |
| 2.4 吸附热解析计算模型 |
| 2.5 本章小结 |
| 3 瓦斯吸附热的微量热实验研究 |
| 3.1吸附量热实验 |
| 3.2 实验结果及分析 |
| 3.3 吸附模型的拟合分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 煤的孔隙结构对瓦斯吸附热的影响规律 |
| 4.1 煤孔隙的测定方法 |
| 4.2 煤的孔隙结构特征 |
| 4.3 煤的孔隙结构对瓦斯吸附的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 煤的化学结构对瓦斯吸附热的影响机制 |
| 5.1 实验仪器与方法 |
| 5.2 煤的分子结构特征 |
| 5.3 吸附热的量子化学计算 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 瓦斯吸附-解吸热效应对煤温度的影响 |
| 6.1 煤粒吸附瓦斯的温度变化 |
| 6.2 解吸热对煤体温度的影响 |
| 6.3 本章小结 |
| 7 主要结论、创新点及展望 |
| 7.1 主要结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
| 学位论文数据集 |
四、改进的正则系综法对二阶Virial方程的推导（论文参考文献）
- [1]矿井喷雾降尘表面活性剂作用机理的分子模拟研究[D]. 刘硕. 太原理工大学, 2021(01)
- [2]铝离子电池正极材料的第一性原理计算[D]. 王乾鹏. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [3]基于结构热力学的电容器能量密度与功率密度微观机理研究[D]. 卿乐英. 华东理工大学, 2021
- [4]伴有异质凝结的气固相互作用数值研究[D]. 王子敬. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [5]非共价界面层状纳米复合材料的多尺度力学与设计[D]. 何泽洲. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [6]二氧化硅/石墨烯/氮化硼结构压力传感器键合机理及应变行为研究[D]. 王冬. 昆明理工大学, 2021(01)
- [7]力-电化学场耦合作用下固体氧化物燃料电池电解质力学行为的多尺度研究[D]. 管天宇. 哈尔滨工业大学, 2021
- [8]CH4和CO2等小分子在过渡金属表面的反应动力学理论研究[D]. 周雪瑶. 中国科学技术大学, 2020(01)
- [9]有机聚合物和小分子晶体中热输运与调控机理的分子动力学研究[D]. 余晓翔. 华中科技大学, 2020(01)
- [10]煤吸附瓦斯的热效应研究[D]. 李海鉴. 中国矿业大学, 2019(04)